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【导读】

分子马达(Molecular motors)在生命系统中起着至关重要的作用,从能量转换、运动和细胞内运输,到信号转导和视觉。近几十年来,在设计和应用人造分子机器方面取得了显著的进展,使机械功能如马达、肌肉、运输器等成为可能。目前,单向旋转已在光驱动亚胺电机等许多系统中实现,但是与光能驱动的动力冲程系统不同,单向设计连续和自主的化学驱动旋转电机仍然是非常具有挑战性的,尤其是因为关于单键的每个旋转状态的适当吉布斯自由能变化和活化能,即每个化学步骤的动力学应通过一组反应精确控制。此外,抑制随机布朗运动和设计一种具有使用化学燃料绕轴单向旋转的内在能力的类似ATPase(ATP,三磷酸腺苷)的自主分子马达仍难以实现。生物系统主要利用化学能为自主分子马达提供燃料,使系统失去平衡。虽然科学家们一直致力于设计仅由化学能驱动的合成分子马达,但设计使用化学燃料自主运行并同时具有内在结构设计元素以允许像三磷酸腺苷合酶一样的全360°单向旋转运动的人工旋转分子马达仍然具有挑战性。

【成果掠影】

在2022年9月6日,中山大学赵德鹏教授和荷兰格罗宁根大学Ben L. Feringa(共同通讯作者)等人报道了一种旋转电机,即具有三个不同立体化学元素的同手性联芳基Motor-3,其可以使两个芳基围绕由化学燃料驱动的单键轴进行重复和单向360°旋转。它分别经历了酯环化、螺旋反转和开环,并在自主旋转循环中实现了高达99%的单向性。分子旋转马达可以以两种模式运行:化学燃料脉冲同步运动和酸碱振荡、在化学燃料存在下在弱碱水性溶液中自主运动。这种旋转电机设计具有对旋转方向的内在控制、用于自主运动的简单化学燃料和近乎完美的单向性,说明了未来几代多组件机器执行机械功能的潜力。研究成果以题为“Intrinsically unidirectional chemically fuelled rotary molecular motors”发布在国际著名期刊Nature上。

【核心创新】

在化学燃料驱动下,制备的Motor-3可使两个芳基围绕单键轴进行重复和单向360°旋转,并在自主旋转循环中实现了高达99%的单向性。

【数据概览】

图一、连续旋转分子马达的设计和概念示意图©2022 Springer Nature Limited

图二、下定子的去对称化验证分子马达的单向360°旋转©2022 Springer Nature Limited

图三、化学燃料脉冲和酸-碱振荡同步360°旋转©2022 Springer Nature Limited

图四、分子马达连续旋转©2022 Springer Nature Limited

【成果启示】

总之,作者开发了一种以化学能为燃料的自主单向旋转分子马达,利用系统中的固有手性元素,该系统主要受动力学控制,不同于通过小偏向主要布朗运动运行的系统。尽管与在纳秒范围内运行的轻型电机的转速相距甚远,但作者预计此处显示的设计原理将与其他几种化学转化和燃料兼容,并可能促进化学动力旋转电机的发展,以实现广泛的机器类功能。

文献链接:Intrinsically unidirectional chemically fuelled rotary molecular motors. Nature, 2022, DOI: 10.1038/s41586-022-05033-0.

本文由CQR编译。

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