Green Chemistry：一种“无高压气体”加氢的简单、安全、可靠的系统

【导读】

现代合成实验室日益增加的安全规定限制了有毒和危险气体的处理和使用。从商业上可获得的低毒性和易处理的替代物就地和按需产生有毒或危险气体，为常规气体处理实验室操作提供了合适的替代方案，而不需要额外的预防措施。在涉及氢的转化的情况下，“无气体”氢化反应的发展是非常有吸引力的。

【成果掠影】

西班牙海梅一世大学Jose A. Mata教授和Eduardo García-Verdugo教授报道了一种在温和条件下连续、就地和按需生成氢气的简单、安全、可靠的系统。该装置由包含负载在石墨烯(NHC-Ru-rGO)上的钌N-杂环卡宾络合物[Ru(芳烃)(Cl)₂(NHC)]的填充床反应器和液-气分离器组成，允许硅烷和醇在温和且安全的条件下脱氢偶联产生氢气。相关成果以“A simple, safe and robust system for  hydrogenation “without high-pressure gases” under batch and flow conditions using a liquid  organic hydrogen carrier”发表在Green Chemistry上。

【核心创新点】

本研究报道了一种生成氢气的系统，生成的高纯氢可用于间歇和连续流动条件下的进一步加氢反应。

【数据概览】

图1上:用于连续生产氢气的测试液气分离器示意图。©2022 Royal Society of Chemistry

图2为连续生产氢气而优化的装置示意图。©2022 Royal Society of Chemistry

图3装置就地产生氢气的性能参数。©2022 Royal Society of Chemistry

图4装置的LOHC的流速和LHSV与就地生成氢的流速。©2022 Royal Society of Chemistry

图5分批条件下加氢的设置。©2022 Royal Society of Chemistry

图6不同底物在流动条件下加氢的设置。©2022 Royal Society of Chemistry

【成果启示】

总言之，本文的结果表明，该系统满足安全、原位和按需制氢的所有要求，并可进一步用于其他氢化反应。该系统的主要特点是:(i)H₂可在室温下获得。(ii)氢气在短的反应时间内以恒定的流量释放，并且流量可以仅通过调节液态有机氢载体（LOHC）溶液与催化剂的接触时间来控制。(iii)液态有机氢载体(即硅烷和甲醇)可以容易和安全地处理，使得它们能够在流动条件下使用。(iv)该过程产生高纯度氢气，不含任何残余物(即CO₂、CO、N₂、盐等)，能够避免干扰其后续使用。(v)用该装置生产的H₂可用于批量和流动后续过程。(vi)催化剂高度稳定，可以在室温下储存，无需任何额外的预防措施，在长时间内保持其活性。(vii)由于其高活性，仅需要少量的催化剂。

参考文献：Porcar, R., Mollar-Cuni, A., Ventura-Espinosa, D., Luis, S.V., García-Verdugo, E., and Mata, J.A. (2022). A simple, safe and robust system for hydrogenation “without high-pressure gases” under batch and flow conditions using a liquid organic hydrogen carrier. Green Chemistry 24(5), 2036-2043.

https://doi.org/10.1039/d1gc03850h

本文由春国供稿