PNAS:在锰氧化物纳米圆盘中实现单相态


由于自旋、电荷、轨道和晶格之间的强耦合,不同的电子相往往在强关联材料中共存,这被称为电子相分离(EPS)。EPS对材料整体的磁性及输运性质起着至关重要的作用,但对在EPS的临界尺寸之下的材料性质表征却少有研究和报道。

最近复旦大学的殷立峰教授(通讯作者)和沈健教授(通讯作者),以及路易斯安那州立大学的E. W. Plummerd教授(通讯作者)用锰氧化物LPCMO制备了不同尺寸的纳米单晶圆盘。通过对该系列样品的研究,他们回答了EPS如何受空间限制的影响,是否会随着样品尺寸而成比例变化, 是否存在单相钉扎等问题。EPS在这种材料中指铁磁金属相(FMM)与电荷有序绝缘体相(COI)的共存。研究者们在EPS临界尺寸之下的圆盘上观察到了单一的铁磁相,并通过不同磁场和温度下的材料行为探究EPS形成方式。 这项工作不仅对EPS的成因的研究有着重要的借鉴意义,也使今后纳米级别的电子元器件应用有着更多依据和可能性。

【图文注释】

图1:磁化强度的温度及磁场依赖关系

图1-1-745x1024

左边(A-D)为磁化强度M的温度依赖关系,红色线标示升温过程,黑色标示降温;
右边(E-H)为磁化强度M的磁场依赖关系,黑色为磁滞回线,红色为初始磁化曲线。

两组图分别对应四种圆盘直径,分别是7微米(A, E)、1微米(B, F)、800纳米(C, G)、500纳米(D, H)

从左侧磁化强度的温度依赖关系中可以看出,EPS存在的标志——升温曲线(红)与降温曲线(黑)的不重合区段在800纳米时显著减小,在500纳米时几近消失。

从右侧磁化强度的磁场依赖关系中可以看出,红色的初始磁化曲线随着圆盘尺寸减小而逐渐与磁滞回线重合。这是因为,如果存在EPS,即铁磁金属相(FMM)与电荷有序绝缘体相(COI)的共存,那么随着磁场增大,COI相会逐渐消解,转化为铁磁相,该转化不可逆,红线和黑线的不重合度会很大。若不存在EPS,只有FMM相,那么就不存在这种转化行为,红线和黑线几乎重合(如图1 D)。

从两种依赖关系中都可看出EPS随着锰氧化物纳米圆盘直径的减小而减弱,直至最终消失。

图2:纳米圆盘的形貌及磁结构表征

图2-2
A 原子力显微镜(MFM)表征形貌;B-D 磁力显微镜(MFM)不同温度下的磁结构表征;其中D图表示居里温度以上时铁磁序消失。

不同尺寸纳米圆盘的AFM表征和MFM表征,可以更直观地看出FMM和COI两相的共存状态,及其温度及尺寸依赖关系。

图3:磁结构随磁场的变化及微磁学模拟

为研究EPS随尺寸减小的消失是否由大磁场引起,将圆盘置于不同大小磁场中进行磁结构表征,发现零场下圆盘的磁化方向在面内,而磁场增大会使磁化方向朝垂直方向偏转。不存在磁场使EPS消失的行为。

注:这里及图2的磁场最大只到1 T,并未达到图1中使COI相发生显著转变的水平。

图3

A,B MFM进行磁结构表征;C,D,E微磁学模拟结果

材料牛小结:研究者的工作使EPS的形成过程直观呈现。材料所经历的随着尺寸减小,EPS从有到无的过程,为今后的锰氧化物磁性及输运机制的研究提供了很有价值的研究范例,也对今后相关的器件研究具有启发意义。

文献链接:Emerging single-phase state in small manganite nanodisks (PNAS, 2016, DOI: 10.1073/pnas.1609656113)

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