Nature子刊:单组分纯有机金属的载流子和电子特性


【引言】

许多研究报道了有机金属和超导体的电荷转移复合形式以及引起了一系列强烈的与电子相关的低维分子阵列。有的导电聚合物被证明有金属的一些性质并且可以在工业中作为透明柔性电极得到应用。

【成果简介】

近日,日本东北大学Takeshi Terauchi教授(通讯作者)带领的科研团队,发现两性离子基四硫富瓦烯扩展二羧酸(TED)可以自身产生自由载流子而不需要任何电化学氧化工艺,并且在四硫富瓦烯(TTF)中的自旋电子梯度是独特电子结构。在低温下,其块状固体的导电率类似于金属铜的导电率。具有s和p电子的单分子物体的分子间的相互作用并在一定的环境压力下TED可以达到金属状态。该概念对于开发新型的高导电率有机以及有机/无机混合金属具有指导意义。

【图文导读】

图1:分子结构图

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两性离子基四硫富瓦烯扩展二羧酸分子结构图

图2:TED电性能

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(a)深棕色为TED,白色为纸;

(b)在5k至300k的温度范围内,TED的电阻率随温度的变化;

(c)热电动势(蓝绿色)以及磁化率(深蓝色)随温度的变化;

(d)运用不间断电源测得的态密度。

图3:TED内载流子产生的光谱分析

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(a) (TTF-TTF)(COOLi)2-LiOH在不同酸性下的电子自旋谐振信号;

(b)红线为核磁共振氢谱分析,电子自旋谐振在不同酸性下的信号强度(蓝色柱体);

(c)设想的载流子产生机理;

(d)左边是TED的偶极矩和自旋密度,蓝色和绿色为上和下自旋密度,虚线为分子内氢键。

图4:TED的结构和光学性质

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(a)TED的扫描电镜图;

(b)XRD 图谱TED 为红色,TED-Li 为绿色(green) and LiOH化合物为黑色,衍射角为5o至50o;

(c)TED、 TED-Li、LiOH化合物近红外以及中外红外光谱;

(d)二聚体模型面对面(FF)以及边对边(SS)的分子结构和偶极矩;

(e)TED单体和二聚体的分子模型;

(f)可能的分子堆积放置;

(g)左边为TTF-TTF+ FF以及SS二聚体碳原子以及硫原子的自旋密度总电荷,右边为SS二聚体的 轨道。

文献链接:Carrier generation and electronic properties of a single-component pure organic metal(Nat. Mater.,2016,DOI: 10.1038/NMAT4768)

本文由材料人编辑部电子电工学术组以亦供稿,材料牛编辑整理。

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