JACS:析氢反应的催化剂 Ni-C-N纳米片


【引语】

北京时间10月24日,Journal of the American Chemistry Society上发表了一篇题为“Ni-C-N Nanosheets as Catalyst for Hydrogen Evolution Reaction”的文章,通讯作者兰州大学席聘贤与孙守恒。文中对析氢反应的催化剂Ni−C−N纳米片的析氢性质进行了研究。

研究发现,析氢反应催化剂——Ni−C−N纳米片具有许多优异的性质,可与贵金属Pt相媲美,这使得该纳米片在解决能源问题等方面有着广阔的应用前景。

【成果简介】

该小组以Ni的多金属氧酸盐—有机骨架为原料,利用一般氮化作用/声波降解法/剥落表皮的方法来制备混合Ni−C−N纳米片(Ni−C−N NSs),其厚度小于2 nm。作者认为该催化活性的提高源于NiC与Ni3N的反应,并对该纳米片进行表征与催化性质的测试,发现其具有许多不同寻常之处。

该催化剂的不同寻常之处在于:①良好的催化活性:该催化剂能在不同pH的条件下进行催化,如0.5 M H2SO4,1.0 M KOH 或者1.0 M PBS (pH = 7)下保持高效催化析氢反应的速率。②稳定性:该催化剂进行70 h的催化过程后没有发生明显电流密度下降的现象。③导电性:类似金属般的导电性质。④实用性:该催化剂能够代替贵金属Pt起催化作用,降低了市场成本。

【图文导读】

1 Ni−C−N纳米片的表征(一)

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(a)分别是混合Ni−C−N NSs、NiC NSs、Ni3N NSs的XRD图像。

(b)Ni−C−N NSs的TEM图像。插图为Ni−C−N NSs在水中的丁达尔现象。

(c)Ni−C−N NS特定区域的元素图像。

(d)Ni−C−N NS特定区域高分辨率TEM图像。

(e)Ni−C−N NS的AFM图像。

(f)剥落的Ni−C−N NS 的高度剖面图。其中的1、2、3分别对应(e)中的1,、2、3号线。

2 Ni−C−N纳米片的表征(二)

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(a)Ni−C−N NSs与Ni−C−N块体的电阻系数随温度的变化曲线。

(b)二者Ni K边的EXAFS振荡曲线。

(c)二者相应的傅里叶变换。

(d)Ni−C−N NSs的Ni 2p的XPS谱图。

(e)Ni−C−N NSs的N 1s的XPS谱图。

(f)Ni−C−N NSs的C 1s的XPS谱图。

3 不同pH条件下Ni−C−N纳米片的析氢测试

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(a)分别是Ni−C−N NSs、Ni-POMMOF、NiC NSs、Ni3N NSs与在 0.5 M H2SO4溶液中的Pt/C (20%)关于析氢反应的线性伏安扫描曲线图(扫描速率为2 mV·s-1)。

(b)不同催化剂修饰后电极析氢RRDE测量。由环盘电极析出H2,Pt圆环电极在0.7 V下进行H2的氧化反应。

(c)0.5 M H2SO4中不同催化剂的Tafel图。

(d)对初始电势、Tafel斜率以及过电位(j=10 mA·cm−2)进行汇总。在Ni−C−N NSs催化下的HER,环境可以为酸性(0.5 M H2SO4)、中性(1.0M PBS)或者碱性(1 M KOH)溶液。

(e)恒定电流密度10 mA·cm−2下Ni−C−N NSs的计时电位滴定曲线。

(f)不同pH条件下的Ni−C−N NSs的TOF。

图四  KSCNNi−C−N纳米片析氢反应的影响

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(a)在0.5 M H2SO4中,存在或不存在KSCN的情况下Ni−C−N NSs的LSV HER曲线。插图表示Ni中心被SCN-离子所阻塞。

(b)分别为Ni−C−N NSs、NiC NSs与Ni3N NSs的Ni 2p的XPS谱图

【总结】

 文中着重介绍新型析氢反应催化剂——Ni−C−N纳米片及其优异的性能,为代替贵金属Pt作为析氢催化剂并解决能源问题开辟实际可行的路径。

文献链接:Ni-C-N Nanosheets as Catalyst for Hydrogen Evolution Reaction (Journal of American Chemistry Society, 2016, DOI: 10.1021/jacs.6b09351)

 本文由纳米组材料人pengyuman供稿,材料牛编辑整理。

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