Nature子刊：解思深院士-网状碳纳米管结构制作高性能紧凑柔性热电模块

【引言】

热电模块由几个热电偶组成，能够直接将热能转化为电能，因而在废热利用领域成为研究热点。目前，柔性p型热电材料室温下的热电功率因子已经达到2000 mWm^-1 K^-2，性能可与无机热电材料媲美，然而高性能、高稳定的柔性n型热电材料却很少，成为热电模块发展的阻碍。

【成果简介】

近日，中科院物理所解思深院士与周维亚研究员（共同通讯作者）等人在Nature Communications上发表了文章"High-performance and compact-designed flexible thermoelectric modules enabled by a reticulate carbon nanotube architecture"。研究者们基于单壁碳纳米管（SWNT）连续网状结构研制出具有优异热电性能的柔性n型薄膜，用聚乙烯亚胺的乙醇溶液（PEI）滴涂，可将未掺杂的n型SWNT薄膜与该n型薄膜很好的匹配，在此基础上，他们设计了一种不同于传统的π型构型的紧凑式构型，这种构型的柔性热电模块能够充分整合p、n型碳纳米管薄膜的热电性能达到最优化。这项研究成果为柔性热电模块走向商业化开启了大门。

【图文导读】

图1. n型柔性薄膜和紧凑型热电模块制备过程示意图

(a) n型单壁碳纳米管薄膜制备过程

(b) 用碳纳米管分散溶液制备用于比较的n型碳纳米管巴基纸 

(c) 利用大面积连续合成碳纳米管薄膜和局部掺杂技术制备新型配置、紧凑高效的柔性热电模块

图2. 热电性能和稳定性

(a) 电导率和Seebeck系数实验测量值

(b) 室温下未掺杂和掺杂的SWNT薄膜的热电功率因子计算值。掺杂剂为PEI，浓度为0.01 wt.%~ 5wt.%

(c) 掺杂1 wt.% PEI的SWNT薄膜在空气中未封装的长期稳定性测试 

(d) 目前最新研究的柔性n型热电材料和本研究成果的热电功率因子对比

图3. 微观形貌表征

(a–c) SWNT薄膜SEM图像           (d–f) SWNT薄膜AFM图像 

(a,d) 未掺杂                                     (b,e) 掺杂0.5wt.% PEI                     (c,f) 掺杂 1 wt.% PEI

图4. 光谱图

(a) 未掺杂与掺杂的SWNT薄膜归一化吸收光谱图

(b)掺杂1 wt.% PEI 的SWNT薄膜Raman归一化光谱图

黑线和红线分别为用514nm 激光激发前后的Raman归一化光谱图

(c) 径向呼吸振动模式拉曼光谱图

图5. 紧凑型TE模块的图片和性能

(a) 通过多层叠加CNT膜并用乙醇致密制备大面积厚CNT膜

(b) 由三对连续p-n对组成的CNT带条

(c) 尺寸为16mm×10mm×0.15mm的柔性紧凑型热电模块

(d) 热电模块的柔性展示

(e) 模块两端之间的不同稳定温差产生的电压

(f) 模块在热端温度为330K，温差为27.5 K时的电压-电流曲线和功率-电流曲线

图6. 制备的热电模块的使用演示

(a–c) 用手捏住热电模块的一端迅速产生约3mV电压

(d–f) 将40℃水倒入烧杯一直到碰到模块下边缘为止，迅速产生约4.5mV电压，室温约27℃

【小结】

该研究以具有优异导电性能和高Seebeck系数的碳纳米管连续网络为基质材料，以PEI溶液滴涂于乙醇中的方法快速制得n型柔性薄膜，用连续制备的碳纳米管薄膜和局部掺杂技术研发了一种紧凑式柔性热电模块，这种轻便、性能优异的热电模块在未来便携式柔性热电模块和传感领域有巨大的应用潜力，同时为柔性热电模块的工业化生产创造了可能性。

文献链接：High-performance and compact-designed flexible thermoelectric modules enabled by a reticulate carbon nanotube architecture（Nat. Commun., 2017, DOI: 10.1038/ncomms14886）

本文由材料人编辑部电子电工学术组zzzlx整理编译

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