ACS Photonics:吉林大学—利用超声雾化喷涂技术制备高性能全无机量子点发光二极管


引言

照明和显示的研究是关系到国防需求和国计民生重要行业。目前,半导体电致发光主要分为三个方向:第一代的基于Ⅲ-Ⅴ族半导体的电致发光(LED);第二代的基于有机半导体材料薄膜的电致发光(OLED)以及第三代的基于无机半导体量子点(如CdS,CdSe,ZnSe,CuInS2等)薄膜的电致发光(QLED)。其中,无机LED和OLED在照明、显示等方面一定程度上实现了商业化,而新兴的QLED仍处在研发阶段。但是由于QLED及量子点材料的许多独特的优势,如材料发光颜色从近红外到可见波段连续可调、窄的发光线宽、高的发光效率(量子效率高达90%以上)、极好的光稳定性和简单的低成本溶液加工处理等,能够弥补上述技术在面光源照明、高性能显示应用中的不足,成为产业界广泛关注的下一代技术。

值得关注的是,基于量子点背光源技术的液晶显示器已经成功走向商业化。然而,目前电致发光的QLED大都基于有机、无机杂化的器件结构。而有机材料的对水氧极其敏感,因此对器件的制备及后期封装提出了严格的要求,增加了器件的制备成本。因此,寻求性能更加稳定的无机材料作为电荷传输层是解决上述挑战,推动QLED市场化的关键。

成果简介

近日,吉林大学物理学院张汉壮(通讯作者)、纪文宇教授课题组与该校电子学院谢文法(通讯作者)教授课题组合作,利用超声雾化喷涂技术,制备了迄今为止性能最佳的全无机量子点电致发光器件(QLEDs)。

与普通的旋涂工艺相比,超声喷涂技术具有三大优势:一是其节省材料。对于普通的旋涂工艺,在旋涂过程中超过90%的材料被浪费掉了,而喷涂工艺中的材料利用率几乎为100%。二是喷涂工艺可以实现大面积器件的制备,而旋涂技术则不行。这就使得旋涂技术无法应用到工业化生产中。三是普通旋涂技术无法对器件进行掩膜从而实现像素点的制备,而喷涂技术完全可以兼容掩膜的工艺。而且目前有很多工艺技术用以提高此技术中的掩膜质量,这是成功制备高质量显示器件的最为关键的技术环节。总之,喷涂技术是一种低成本、高效的基于溶液法的薄膜制备工艺,有望在将来的工业化生产中得到应用。

在之前所报道的全无机器件中,量子点发光层被直接沉积在NiO空穴传输层上。由于溶液法(或磁控溅射)制备的NiO中存在大量的缺陷,使得与之直接接触的量子点的发光很大程度的发生了淬灭。鉴于此,纪文宇等人提出引入溶液法处理的Al2O3作为中间层修饰NiO空穴传输层,抑制了NiO对量子点的淬灭。该报道中,全无机器件电流效率达到20.5cd/A,亮度超过20000 cd/m2。相比之前所报道的器件,该器件的效率及亮度均有两个数量级的提高。此外,全无机QLED器件寿命达到8000小时。这是世界上首次对全无机QLED器件的寿命进行的报道。这对全无机QLED器件的发展起到了极好的推动作用,使人们看到了利用全无机QLED作为平台制备基于量子点的电致发光照明及显示器件的巨大前景。虽然该报道中只进行了绿光器件的制备,但是对于其他颜色器件,如红光和蓝光,利用此种工艺制备器件也是切实可行的。尽管如此,目前全无机器件在各方面性能上,尤其是器件寿命方面与传统的有机、无机杂化的QLED器件还有很大的差距。研究人员正在从材料和器件两方面进行深入的研究,最近,他们通过对电荷传输层的优化,使得器件的性能得到了进一步的提高。

(上述进展得到了国家自然科学基金委项目的支持。该课题组一直从事QLED的相关研究工作,近5年来,发表学术论文34篇(其中第一/通讯作者24篇)。该成果被美国化学学会进行了专门报道)。

图文导读

1 雾化喷涂技术及器件结构示意图



(a) 雾化喷涂过程示意图,在喷涂过程中加入的氮气作为载气用以控制喷涂速度及液滴的分布;

(b) 器件结构示意图;

(c) 器件能级结构图。

2 不同薄膜的AFM图

(a)沉积不同厚度Al2O3层后NiO的表面形貌;

(b) 2nm;(c) 5nm;(d) 8nm。

图3 QD薄膜的荧光显微镜图

量子点沉积在(a) NiO和(b) NiO/Al2O3层上。

4 器件光电特性

(a) 不同器件电压-电流特性曲线;

(b) 不同器件电压-亮度特性曲线;

(c) 不同器件电流密度-亮度效率特性曲线;

(d) 不同器件在器件在4.5V驱动电压下的发光光谱,插图为器件C在4.5V驱动电压下的发光照片。

5 全无机QLEDs的阻抗谱

含有和不含有Al2O3层的器件的阻抗-电压-相位特性(a)和电容-电压图(b)。

6 不同外加偏压的简化能带图

(a) Va = 0 V;(b) 3 > Va > 0 V;and (c) Va > 3 V。

7不同薄膜光致发光特性

(a) 相同厚度的量子点薄膜在不同沉底上的稳态光致发光光谱;

(b) 图(a)中所示样品的荧光衰减曲线。

【小结】

研究人员利用超声雾化喷涂技术,制备了迄今为止性能最佳的全无机量子点电致发光器件(QLEDs)。该器件电流效率达到20.5cd/A,亮度超过20000 cd/m2。相比之前所报道的器件,效率及亮度均有两个数量级的提高。此外,全无机QLED器件寿命达到8000小时。这项研究对全无机QLED器件的发展起到了极好的推动作用,使人们看到了利用全无机QLED作为平台制备基于量子点的电致发光照明及显示器件的巨大前景。

文献链接Ultrasonic Spray Processed, Highly Efficient All-Inorganic Quantum-Dot Light-Emitting Diodes (ACS Photonics, 2017, DOI:10.1021/acsphotonics.7b00216)

本文由材料牛整理编辑。

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