Science：石墨烯增强椭圆偏振光激发高次谐波产生

【引言】

原子气体中的高次谐波产生（high-harmonic generation  HHG）已经有了大量的研究，在一些结晶固体中HHG也被报道发现。但是原子气体中的原子密度和周期结构与固体中的完全不同，使得其中HHG的产生机制也大相径庭。石墨烯由于其优异的光学性给非线性光学发展带来了新的提升，其中受期待的一个非线性光学特点就是高次谐波产生，产生 的原因是强光场导致的相干电子运动。

【成果简介】

近日，京都大学的Naotaka Yoshikawa教授（通讯作者）和Koichiro Tanaka教授（通讯作者）等人研究发现，在室温，中红外脉冲激光的激发下石墨烯中最多可以观察到九次谐波，通过椭圆偏振激光器激发可以增强石墨烯中的HHG，产生的谐波辐射也会发生极化。实验中观察到椭圆率的依赖关系可以通过固体中的量子力学来处理以及理论计算仿真。石墨烯零带隙也使得石墨烯中的HHG有着独特的特点。实验结果为进一步研究强场，超快动力学以及狄拉克费米子的非线性行为奠定了基础。

【图文导读】

图1 石墨烯中的HHG

图（A）激发脉冲的光谱，半高宽为60mev

图（B）石墨烯中HH辐射的光谱

图（D）泵浦能量与五次谐波辐射之间的关系

图2 不同椭圆率激光激发HH辐射的光谱

图中展示了不同椭圆率泵浦激光的HH辐射光谱，其椭圆率分别为ε=0（红线），ε=0.32（绿线）ε=1（蓝线）

图3 HH辐射的极化

图（A，B）椭圆率分别为ε=0，ε=0.32 的激发激光强度模拟极坐标图

图（C，D）椭圆率分别为ε=0，ε=0.32的五次谐波与七次谐波的归一化强度测量结果

图（E，F）椭圆率分别为ε=0，ε=0.3的五次谐波与七次谐波的归一化强度的理论结算结果

图4 石墨烯和MoS₂中的HH辐射的椭圆率依赖关系

图（A）HH辐射和泵浦束极化结合的示意图

图（B）石墨烯中七次谐波的归一化强度和激光的椭圆率之间存在函数关系

图（C）理论计算仿真结果和B图中实验数据相吻合

图（D，E）MoS₂中七次谐波的归一化强度和激光的椭圆率之间关系的实验结果和理论计算结果

【小结】

高次谐波是一种应用广泛的非线性效应，在非线性材料中光物质之间的相互作用，可以使一个波长转化为较短的波长，之前这种非线性效应主要发现于原子气体中，现在这种奇特的非线性效应也拓展到一些固体材料中。本文中利用单层石墨烯和中红外的极化脉冲光最终产生了紫外光，最高产生了九次谐波，文中的理论计算结果和实验结果良好的一致性也证明实验中使用的全量子机制模型为以后研究固态的HGG提供了一个合适的模型。

文献链接：High-harmonic generation in graphene enhanced by elliptically polarized light excitation（Science, 2017, DOI: 10.1126/science.aam8861）

本文由材料人电子电工学术组hxxurui供稿，材料牛整理编辑。

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