Nanoscale: 一维Rashba体系（Gd吸附锯齿状石墨烯纳米带）中的非常规磁各向异性

大黑天 7年前 (2017-08-26) 30787浏览

【引言】

Rashba效应是指能带结构中的自旋劈裂，而Rashba体系在不需要施加外磁场的情况下即可实现能带的自旋劈裂，故引起了人们在自旋电子学应用中的大量关注。人们发现，Rashba效应来源于体系中的强自旋轨道耦合（Spin-orbit coupling，SOC）和破缺的中心反演对称性。虽然Rashba效应大多存在于二维表面或界面，但由于一维体系的尺寸小以及它在操纵自旋载流子方面具有明显的优点，人们也开始在一维体系中寻找实现Rashba效应的途径。不过，常见的碳纳米管或者半导体量子线中的本征自旋劈裂通常很小。近年，一些实验研究组尝试在纯净的重金属（Au或Pt）纳米线中实现本征Rashba效应，但这类一维Rashba体系仍面临着材料生长质量和结构灵活调控等一些实际问题。在本工作中，作者基于第一性原理方法，首次提出Gd吸附在锯齿状石墨烯纳米带（Zigzag Graphene Nanoribbon, ZGNR）上可自发实现Rashba自旋劈裂效应，并深入分析了该一维Rashba体系中存在的非常规磁各向异性。该工作全面阐述了k空间内的非常规磁各向异性中的一阶微扰与Rashba效应之间的直接关联，并为ZGNR的自旋及磁存储应用提供了理论指导。

【成果简介】

摘要图：Gd在锯齿状石墨烯纳米带上的不对称吸附将会引起能带的Rashba自旋劈裂，从而进一步导致了k空间内的非常规磁各向异性能分布。

近日，南开大学Prof. Xu Zuo课题组的Zhenzhen Qin与德国亚琛工业大学的Guangzhao Qin，德国不莱梅大学的Bin Shao等人进行合作，采用第一性原理计算方法，首次预测出基于石墨烯纳米带的一维Rashba体系，并挖掘了Rashba效应与其非常规磁各向异性的关联。由结合能计算可知，Gd吸附在4-ZGNR（宽度为4）的边缘hollow位（h₁）最稳定，而中心hollow位（h₂）为亚稳定吸附位。当Gd吸附在h₁位时，Gd的偏心吸附引起的横向内建电场使Gd-5d轨道不再保持中心对称，从而使自旋密度发生左右不对称。而Gd-5d轨道在h₂位时依然是中心对称的，故ZGNR平面内的自旋密度保持左右对称。ZGNR平面内的自旋极化不同导致h₁/h₂-Gd-ZGNR具有相差较大的总磁矩。由MAE的角度拟合函数可知，h₁/h₂-Gd-ZGNR的MAE均由二阶微扰作用主导。但是，k空间中的MAE分布是依赖于Gd吸附位置的。与h₂-Gd-4ZGNR在k空间内呈现的二阶MAE不同，体系h₁-Gd-4ZGNR在k空间内的MAE分布呈现出以Gamma点为中心的正负抵消的非常规现象。进一步地，计算出h₁-Gd-4ZGNR中的SOC强度为65.6 meV，并由其能带中的Rashba自旋劈裂（其强度为1.89 eV Å）重现了Rashba效应对k空间内MAE分布的贡献，进而验证了一阶MAE和Rashba效应的直接联系。h₁-Gd-4ZGNR中的Rashba效应是由强SOC和Gd吸附导致的对称性破缺共同作用产生。而h₂位时的SOC能带结构并未发生左右移动，预示着h₂-Gd-4ZGNR体系不含Rashba效应，这主要归因于Gd-4ZGNR在h₁和h₂时的对称性不同。相比于h₂-Gd-4ZGNR，h₁-Gd-4ZGNR中的Rashba效应本质上是由Gd的偏心吸附在纳米带上引入的横向内建电场导致。接着，基于二阶微扰理论详细分析了h₁和h₂-Gd-4ZGNR体系中由二阶微扰作用主导的MAE贡献。最后，该工作还探究了Gd吸附宽度增加的锯齿状纳米带n-ZGNRs (n = 5，6，7，8，9，10，12)时的情况：结合能计算表明，Gd最稳定的吸附位仍是边缘h₁位；h₁-Gd-nZGNR在k空间中仍呈现出由Rashba效应引起的非常规MAE分布（存在一阶MAE贡献）。