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天津大学最新Nature!!!

【一】、科学背景

锂金属电池(LMBs)因理论能量密度远超传统锂离子电池(>500 Wh kg⁻¹),被视为下一代高能储能技术(如电动汽车)的核心解决方案。然而,其实际应用受限于电解液设计的根本性矛盾:(1)溶剂主导型溶剂化结构(如常规碳酸酯电解液)虽具高Li⁺迁移率,但形成有机为主的固体电解质界面(SEI),导致界面阻抗高、锂枝晶生长;(2)阴离子主导型溶剂化结构(如高浓度电解液)可形成无机富集SEI,提升锂沉积稳定性,但牺牲电解液离子电导率和成本效益。现有策略(如局部高浓度电解液、新型锂盐/溶剂)均聚焦于优化单一溶剂化结构,无法兼顾动态传输与界面稳定的双重需求,制约能量密度突破600 Wh kg⁻¹的瓶颈。

【二】、科学创新

近日,来自天津大学的胡文斌教授、韩晓鹏教授以及西北核技术研究所的中国工程院院士欧阳晓平等人提出一种离域化电解液设计范式,通过构建无序化的溶剂化微环境,降低动力学势垒并稳定界面。所得离域化电解液在5.5 Ah LiNi₀.₉Co₀.₀₅Mn₀.₀₅O₂(Ni90)∥Li软包电池(贫电解液设计:1 g Ah⁻¹)中实现604.2 Wh kg⁻¹的能量密度,在5.2 Ah Ni90∥Li软包电池(超贫电解液设计:0.9 g Ah⁻¹)中达618.2 Wh kg⁻¹,并分别稳定循环100次和90次。此外,首款70-104V NCM811∥Li电池包(3904 Wh)展现480.9 Wh kg⁻¹的高能量密度和25次稳定循环。本工作揭示了规避传统溶剂化结构依赖性的必要性,推动了高能“Battery600”与可扩展“Pack480”的里程碑性能。相关研究成果以“Delocalized electrolyte design enables 600 Wh kg−1 lithium metal pouch cells”为题发表在国际顶级期刊Nature杂志上。

图1电解液设计与组分筛选策略:a,基于数据驱动聚类分析的电解液设计示意图。b,c,溶剂的HOMO、LUMO和溶剂化能的K-means聚类分析结果(b);锂盐的HOMO、LUMO和结合能的K-means聚类分析结果(c)© 2025 Nature

图2 不同离域化电解液的微观溶剂化微环境:a,三种离域化策略对应的溶剂化结构示意图。b,分子动力学(MD)模拟模型及溶剂化结构分布示意图。c,MD模拟得出的三种电解液中Li-Li径向分布函数(g(r)),*r*表示锂离子间距。d,同步辐射广角X射线散射(WAXS)强度谱。© 2025 Nature

图3 不同电解液中锂金属软包电池的电化学性能:a,b,5.5 Ah Ni90∥Li软包电池在2.9-4.3 V电压窗口、0.2C(或0.1C)充电/0.25C放电的循环性能(a)及不同循环次数的容量-电压曲线(b)。c,5.2 Ah Ni90∥Li软包电池(超贫UDE1电解液:0.9 g Ah⁻¹)的循环性能。d,近期Ah级锂金属软包电池(能量密度>300 Wh kg⁻¹)的性能对比。e,NCM811∥Li软包电池针刺测试的应变与温度响应(0.15 SOC,500 ms时刻分布图)。f,不同电解液的NCM811∥Li软包电池首次充电至4.45 V的原位差分电化学质谱(DEMS)谱图。g,h,3.9 kWh锂金属电池包(70-104V电压范围)的循环性能(g)及不同循环次数的容量-电压曲线(h)© 2025 Nature

图4 循环后拆解电池的电极表征:a,b,使用LE1(a)和UDE1(b)电解液的6.9 Ah NCM811∥Li软包电池拆解图。c-f,循环后锂金属箔的截面(c,e)和俯视(d,f)SEM图像(LE1:c,d;UDE1:e,f)。g-j,循环高负载NCM811颗粒的明场/暗场HRTEM图像(LE1:g,h;UDE1:i,j)© 2025 Nature

图5 不同电解液的电极界面分析:a,b,锂阳极界面分解反应的从头算分子动力学(AIMD)模拟(a)及Li-O(有机组分)、Li-F(LiF)物种分析(b)。c,循环锂阳极的C 1s X射线光电子能谱(XPS)。d,LE/UDE电解液中SEI的3D纳米结构及Li⁻、LiF₂⁻、C₂H₃O⁻物种组成(ToF-SIMS深度剖析)。e,f,循环50次后阴极电解质界面(CEI)的HRTEM图像及ToF-SIMS 3D结构(LE:e;UDE:f)© 2025 Nature

【三】、科学启示

本工作提出的离域化策略(多盐/多溶剂协同)打破“单一主导溶剂化结构”的局限,兼顾高Li⁺迁移率(溶剂优势)与稳定无机界面(阴离子优势)。实现600 Wh kg⁻¹级锂金属软包电池(循环>90次)及480 Wh kg⁻¹级电池包,为当前最高报道值。其中AI驱动的组分筛选(K-means聚类分析)加速电解液开发,推动材料设计进入数据驱动时代。

论文详情:https://www.nature.com/articles/s41586-025-09382-4

本文由虚谷纳物供稿

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