甲烷裂解制氢工艺因其高效的产氢能力而受到广泛关注。然而，传统的催化方法因严重的积碳问题而迅速失活。山东大学邓伟侨教授团队发现通过球磨处理，在450°C下，铼/镍单原子合金可实现有效的甲烷裂解。为了探索单原子合金催化，他们通过机器学习方法构建了一个包含10,950种过渡金属单原子合金（SAA）表面的数据库，成功预测了C–H键解离能垒，筛选出用于甲烷裂解制氢的高效催化剂Ir/Ni和Re/Ni。实验表明，Re/Ni在450°C下表现出优异的催化活性（产氢率10.7 gH₂·gcat⁻¹·h⁻¹，CH₄转化率7.75%，H₂选择性99.9%），并结合球磨机械催化策略有效清除积碳，实现持续240小时稳定运行。副产物碳材料具备优良锂电性能，可用于电池电极。该研究为甲烷清洁制氢与高值化碳产物利用提供了新策略。研究成果以Machine learning aided design of single-atom alloy catalysts for methane cracking为题发表于Nature Communications。
主要创新点：
1.构建大规模单原子合金表面数据库，结合机器学习高效预测C–H解离能垒，加速催化剂筛选；
2.发现非贵金属Re/Ni单原子合金具有接近贵金属Ir/Ni的高活性和稳定性；
3.引入机械球磨策略，通过碰撞与摩擦有效去除积碳，显著延长催化剂寿命；
4.副产物碳材料具备优异电化学性能，可用于锂电池电极，提升过程经济性；
5.提出一种无需直接碳排放的甲烷制氢新路径，兼具高氢气纯度与社区级氢能应用潜力。
图1：通过机器学习模型设计的单原子合金催化剂。
图2：甲烷裂解催化剂性能。
图3：催化剂表征。
图4：碳产品的表征与回收利用。
论文地址：https://www.nature.com/articles/s41467-024-50417-7
