研究背景
锂金属电池因其超高能量密度和高输出电压，被认为是下一代高能量密度电池的理想候选，在无人机、机器人和便携式电子设备等领域具有广阔应用前景。然而，其实际应用仍受限于离子传输缓慢和不可控的锂枝晶生长，尤其在快速充电条件下问题更加突出。隔膜作为电池的关键组件，不仅起到防止短路的作用，还直接影响锂离子传输和界面稳定性。传统聚烯烃隔膜（如PP、PE）因离子电导率低、电解液润湿性差和热稳定性不足，导致离子迁移不均和浓差极化加剧，进一步诱发锂沉积不均。
为此，功能化隔膜的设计成为突破瓶颈的重要策略。其中，金属有机框架（MOFs）因其可调控的孔道结构、高比表面积及丰富的配位环境而备受关注。MOFs 不同晶面、边缘及顶点的原子排布和电子结构显著影响其与电解液中锂离子和阴离子的相互作用。然而，目前关于 MOFs 基隔膜的结构–功能关系仍缺乏系统理解，尤其是不同晶面暴露对离子传输与界面动力学机制的调控作用尚未充分揭示。开放金属位点与微孔网络在锂离子脱溶剂化及离子筛分过程中的作用机制亟待进一步阐明。
工作介绍
针对锂金属电池在界面稳定性与离子传输方面的瓶颈问题，西安交通大学郗凯教授团队聚焦于隔膜功能化设计，提出了一种基于晶面调控的离子选择性调节策略。研究团队选择暴露（110）晶面的 ZIF-8 作为电荷选择性离子筛分中心：一方面，表面不饱和的锌位点作为路易斯酸位点，可选择性锚定 TFSI⁻ 阴离子；另一方面，ZIF-8 的微孔结构提供空间限制，有效降低局部电流密度，提升界面稳定性。电化学性能测试表明，该功能化隔膜显著提升了电池的循环寿命与快充性能：在 2 mA·cm⁻²、1 mAh·cm⁻² 条件下，锂金属电池实现了超过 1400 圈的稳定循环，平均库仑效率高达 98.7%。在高负载应用中，匹配磷酸铁锂（LiFePO₄）的电池在 5 C 倍率下循环 3000 次后仍保持 99.9% 的库仑效率，展现出优异的快充稳定性。
该研究成果以“Crystal Facet–Engineered Anion Regulation Enables Fast–Charging Stability in Lithium Metal Batteries”为题，发表于国际顶级期刊Angewandte Chemie International Edition。论文第一作者为西安交通大学化学学院博士生刘春丽，通讯作者为西安交通大学郗凯教授。
内容表述
图1、晶面配位环境和离子传输行为在ZIF-8基隔膜中的表现。
(a) 展示了具有主要暴露的(100)和(110)晶面的ZIF-8晶体的配位结构和形态示意图。(100)晶面呈现两个配位不饱和的金属中心，而(110)晶面则具有单个不饱和位点。(b, c) 比较了Li+通过(b) ZIF-8(100)和(c) ZIF-8(110)的传输行为示意图，突出了不同的离子传导路径。(d-f) 展示了在包含(d)原始聚丙烯（PP）、(e) PP/ZIF-8(100)和(f) PP/ZIF-8(110)隔膜的电池中，Li+迁移和沉积的示意图。PP隔膜缺乏阴离子锚定能力，导致离子通量不受控制和枝晶生长。相比之下，ZIF-8(110)表面能有效锚定TFSI−阴离子，促进Li+去溶剂化，均匀化离子分布，并实现无枝晶的锂沉积。
图2、不同晶面ZIF-8的结构、形态和界面特性。
（a-d）ZIF-8(100) 的结构表征：（a）扫描电子显微镜图像，（b、c）不同放大倍数的透射电子显微镜图像，以及（d）具有相应元素映射的高角度环形暗场透射电子显微镜图像，证实了锌、氮和碳元素的均匀分布。（e-h）ZIF-8(110) 的表征：（e）扫描电子显微镜，（f、g）透射电子显微镜，以及（h）具有元素映射的高角度环形暗场透射电子显微镜，展示了其与 ZIF-8(100) 相比独特的形态和晶体取向。（i）电解质与不同隔膜之间接触角的测量揭示了使用 ZIF-8(110) 涂层后润湿性的改善。（j）在 1 牛顿负载和 0.012 米每秒滑动速度下摩擦系数（COF）随时间的变化情况。图中插图示意了摩擦测量装置。ZIF-8(110) 改良的隔膜显示出较低的 COF，表明其与锂沉积过程的机械兼容性得到了改善。
图3、ZIF-8(110) 增强阴离子锚定和锂离子传输。
（a）吸附能（Ead）计算表明，TFSI− 阴离子与 ZIF-8(110) 的结合力比与 ZIF-8(100) 的结合力更强，这表明其阴离子锚定能力得到了增强。TFSI− 在（b）ZIF-8(110) 和（c） ZIF-8(100) 上的电荷密度差异图，其中黄色和蓝色区域分别表示电子积累和缺失，进一步证实了（110）晶面上的电子相互作用更强。（d）代表性的分子动力学模拟快照，展示了 ZIF-8(110) （左）和 ZIF-8(110) （右）系统中的锂离子的传输行为。（e）锂离子在 ZIF-8(110) 和 ZIF-8(110) 系统中的平均平方位移（MSD）速率。（f）关于 和
的比较。（g）具有不同隔膜的锂对称电池的塔菲尔分析表明，ZIF-8(110) 隔膜显著增强了锂离子界面传输动力学。（h）H 型电解池的示意图，量化了通过 PP/ ZIF-8(100) 和 PP/ ZIF-8(110) 隔膜的阴离子迁移情况。（i）通过 19F NMR 对 TFSI− 浓度的定量分析证实了 ZIF-8(110) 上的阴离子渗透性更低。（j）基于傅里叶变换红外光谱技术对 TFSI⁻ 在 ZIF-8(110) 表面的渗透情况随时间的变化进行监测，结果表明阴离子的扩散存在延迟现象。对于（k）PP/ZIF-8(110) 和（l）PP/ZIF-8(100) 来说，在隔膜表面的 TFSI⁻ 的原位拉曼光谱显示，（110）晶面对阴离子的捕获效果更为显著。
图4、不同晶面 ZIF-8 隔膜对锂沉积行为的影响。
通过有限元模拟评估了配备ZIF-8(100)和ZIF-8(110)隔膜的电池在锂沉积过程中的离子分布和电流响应。模拟结果显示：(a) Li+浓度场和(b) 电流密度图表明，ZIF-8(110)体系具有更均匀的离子通量和更少的局部电流热点。
原位电化学数字全息术（EDH）在0.1 mA下实时捕捉了锂沉积过程：(c) PP/ZIF-8(110)和(d) PP/ZIF-8(100)的沉积界面，显示(110)晶面能够实现更平坦和均匀的沉积界面。锂负极的表面表征表明：(e) 使用PP/ZIF-8(100)循环的锂负极粗糙度（Ra）高于(f) 使用PP/ZIF-8(110)循环的锂负极。(g) 定量比较进一步证实了这一趋势，表明PP/ZIF-8(110)隔膜比PP/ZIF-8(100)更有利于实现平滑的锂沉积。原位光学显微镜观察了在铜箔上的锂沉积过程：(h) ZIF-8(110)和(i) ZIF-8(100)涂层的沉积行为，进一步验证了(110)晶面在抑制枝晶方面的优异能力。
图5、ZIF-8(110) 提高锂的沉积/剥离稳定性。
不同隔膜组装的锂||铜半电池的库仑效率：(a) 在2 mA cm−2、1 mAh cm−2，(b) 在5 mA cm−2、1 mAh cm−2。(c) 库仑效率、电流密度、容量和循环寿命的对比分析，突出了ZIF-8(110)修饰隔膜的竞争优势。循环后的SEM图像展示了锂箔和铜箔的表面形貌：(d) 使用PP/ZIF-8(110)隔膜在0.5 mA cm−2、0.5 mAh cm−2条件下循环，(e) 使用PP/ZIF-8(100)隔膜在相同条件下循环，显示(110)晶面ZIF-8能够实现更平滑的沉积。(f) Li|对称电池的倍率性能测试证实了 ZIF-8(110) 隔膜在高倍率条件下增强的电化学动力学性能。(g) LiF2⁻和(h) LiO2⁻强度随溅射时间的变化，分别针对ZIF-8(110)和ZIF-8(100)隔膜。插图为锂负极中LiF₂⁻和LiO₂⁻分布的三维飞行时间二次离子质谱（TOF-SIMS）可视化图。
图6、ZIF-8(110) 隔膜可显著提升全电池的电化学性能。
(a) Li||LFP电池（6.73 mg cm−2）在5 C下的长期循环稳定性，表明与其他隔膜相比，PP/ZIF-8(110)显著提高了容量保持率。(b) 高负载Li||LFP电池（19.92 mg cm−2）在1 C和3 C下的循环性能，证实了 ZIF-8(110) 隔膜在实际条件下的实用性。(c, d) 使用(c) PP/ZIF-8(100)和(d) PP/ZIF-8(110)隔膜的Li||LFP电池的电化学阻抗谱（EIS）数据的弛豫时间分布（DRT）分析，显示(110)晶面暴露降低了界面电阻并改善了电荷转移动力学。(e) 与文献中报道的数据结果比较，包括LFP负载、电流密度和循环寿命。(f) 使用不同隔膜的Li||NCM811电池在1 C下的长期循环性能。(g) 锂负极中LiF₂⁻、LiO₂⁻和LiCO₃⁻分布的三维飞行时间二次离子质谱（TOF-SIMS）可视化图。(h) Li||LFP软包电池（19.92 mg cm−2）在0.1 C下的延长循环测试，验证了ZIF-8(110)隔膜在实际配置中的耐久性。(i) 柔性软包电池点亮LED的光学图像，展示了其在实际应用中的可行性。
核心结论
- 晶面工程化阴离子调控机制： ZIF-8(110) 隔膜通过配位不饱和的Zn2+位点（作为路易斯酸位点）有效锚定TFSI−阴离子，成为电荷选择性离子筛分中心。这种选择性阴离子吸附调控了Li+通量，抑制了枝晶形成，并增强了界面稳定性，从而实现均匀的锂沉积和剥离。
- 晶面驱动界面工程实现长循环稳定性：基于ZIF-8(110)的隔膜使Li||Cu电池在2 mA cm⁻²和1 mAh cm⁻²的条件下稳定循环超过1400次，平均库仑效率为98.7%。
- 优异的快充性能和高负载兼容性：在LiFePO₄全电池中，ZIF-8(110)隔膜在5 C下实现了3000次循环。即使在正极负载为19.92 mg cm⁻²的实际条件下，该系统仍表现出优异的稳定性。此外，在高负载Li||NCM811电池中，循环135次后仍保持84.4%的容量保持率。
文献信息
Crystal Facet–Engineered Anion Regulation Enables Fast–Charging Stability in Lithium Metal Batteries. Angew. Chem. Int. Ed. 2025, e202512742, https://doi.org/10.1002/anie.202512742.
致谢
作者衷心感谢西安交通大学储能技术产教融合国家创新平台以及西安交通大学仪器分析中心提供的支持。同时，作者特别感谢赵洪洋副教授以及刘理民、贾凯、金力等青年教师对本工作的悉心指导和帮助。
作者简介
郗凯，西安交通大学教授，国家级青年人才项目入选者，教育部“储能材料与器件工程研究中心”副主任，陕西省“储能材料与化学高等学校工程研究中心”主任。分别获得剑桥大学材料科学与冶金学博士、南开大学应用化学硕士和西安交通大学机械工程及自动化学士学位。长期致力于基于多电子反应构建高比能二次电池，围绕“衰减机制解析—材料体系突破—修复与再生利用”开展电池全生命周期系统研究。在储能电池领域，以第一/通讯作者在SCI期刊发表论文60余篇（其中中科院一区论文46篇，ESI高被引18篇），SCI他引逾12,000次，H因子62（Google Scholar，2025年9月）。主持国家自然科学基金“超越传统电池体系”重大研究计划培育项目及面上项目，参与欧盟“石墨烯旗舰计划”和英国法拉第研究所“锂硫电池加速器（LiSTAR）”等国际项目。积极推动科研成果转化，已获多项PCT国际专利与中国发明专利。曾荣获“剑桥企业家协会”创业大赛最高奖、全英华人创业大赛冠军，并在伦敦接受中央电视台《新闻30分》专访；荣获陶氏化学可持续发展创新奖（全球唯一大奖、排名第一）及“春晖杯”中国留学人员创新创业大赛优胜奖等多项荣誉。
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