科研进展导读
近日，南方科技大学郭抒课题组，联合南方科技大学吴留锁课题组和大湾区大学盛洁明课题组，在三维几何阻挫磁性材料研究领域取得重要进展。研究团队基于化学裁剪策略，成功设计并合成了一种全新的毫米级锰基烧绿石反铁磁体，系统揭示了其脆弱的反铁磁有序与强量子自旋涨落共存的独特物理图像。相关研究成果以“A Mn2+‐Based Pyrochlore Magnet with Fragile Magnetic Order and Strong Spin Fluctuations”为题，于2026年3月3日在国际学术期刊Advanced Materials上正式发表。
内容概述
烧绿石晶格由四面体以共顶角形式构建成三维网状结构，是研究几何阻挫的经典三维材料平台。在该结构中，由于几何限制自旋之间的反铁磁相互作用无法同时满足，往往呈现出高度简并的基态，进而诱导产生自旋冰、量子自旋液体等新奇量子态。然而，已有研究主要集中在稀土离子（4f电子）体系，而过渡金属（3d电子）烧绿石材料却非常罕见。因此，如何在三维烧绿石晶格中引入不同量子自旋数的3d过渡金属离子，并将磁相互作用有效调控到低能尺度，一直是该领域的重要挑战。
- 化学裁剪设计思路与晶体合成
研究团队以Na3Mn(CO3)2Cl为结构模版，提出了清晰的化学裁剪的结构设计思路。首先，以 A3B(C)2X 为通式，通过调节A+位阳离子尺寸，控制“呼吸型立方骨架”的空间尺度；进一步，用不同的桥键基团如MoO42-四面体取代原有的CO32-三角平面基团，在保持结构稳定性的同时拉大磁离子间距；最后，用负电荷的卤素离子 Cl⁻ 作为电荷平衡调节剂，从而实现晶体结构的电中性和结构稳定性。在样品合成上，通过高温自助熔剂法成功合成新型锰基烧绿石反铁磁体。基于单晶XRD实验，确定该材料化学式近似为K3Mn(MoO4)2Cl，结晶于立方晶系Fd-3空间群，二价Mn离子构筑理想三维烧绿石晶格，最近邻Mn–Mn距离达到5.78 Å，显著大于传统烧绿石体系，从结构层面削弱了磁交换作用。同时，毫米级单晶样品的制备，为后续微观物理机制研究提供了坚实材料基础。
图1. 化学裁剪思路和晶体结构
- 强磁阻挫与脆弱有序态
该材料的磁化率在高温区严格遵循居里–外斯行为，Weiss 温度 Θ ≈ −19.2 K，表明显著反铁磁相互作用。结合 Mn2+（S = 5/2）特性，估算最近邻交换常数 J ≈ 1.1 K。相比之下，长程有序仅在极低温 TN ≈ 0.26 K 才出现，阻挫因子 f > 80，表明体系处于高度磁阻挫状态。沿 [111] 方向磁化曲线在 ~6.8 T 出现近半饱和特征（M ≈ 0.5 Msat）。不同于经典分数量子化平台，该行为更可能对应短程关联增强或交叉区行为，凸显其复杂自旋关联。
图2. 基本磁化行为
- 磁关联模型与磁相变
零磁场下的比热测量为揭示K3Mn(MoO4)2Cl的关键物理图像。磁比热结果显示，在3–10 K 温区内，随降温逐渐上升并形成一个宽峰，表明高温已建立显著短程关联。该温区内的实验结果与烧绿石晶格上S = 5/2海森堡模型的高温级数展开计算结果高度一致，对应最近邻交换作用能标约为J ≈ 1.1 K。同时磁比热在约 2.4 K 附近出现明显的宽缓峰结构，清楚指示强几何阻挫背景下短程磁关联的持续增强。直至极低温 TN ≈ 0.26 K 才出现清晰λ型磁转。磁熵分析显示，在这一磁相变温度处仅释放了约 11-15% 的 Rln(6) 理论磁熵，说明进入有序相后仍保留大量自旋涨落与简并自由度。
图3. 零场比热行为
- 磁场诱导的自旋无序态
该反铁磁长程序对外界扰动极其敏感，仅约0.4 T 磁场即可迅速压制该磁有序，表明该有序态极其“脆弱”。该长程序消失后，体系进入了磁场诱导的新奇自旋无序态，而非简单自旋极化态。该无序态是否为量子自旋液体，仍需通过非弹性中子散射等实验进一步验证。
图4. 沿着[111]方向的弱磁场比热行为
- 研究前景
K3Mn(MoO4)2Cl的发现不仅提供了一种罕见的3d过渡金属烧绿石材料实例，更展示了一条可推广的化学裁剪路径：通过不同桥联基团（BO32-、CO32-、PO42-等）系统调控磁交换路径；引入不同自旋量子的3d过渡金属离子（如Co2+、Fe2+）探索更丰富量子磁相；毫米级单晶为电子顺磁共振（ESR）、核磁共振（NMR）、热霍尔效应及非弹性中子散射等实验提供了理想平台。该工作为三维阻挫磁性与量子涨落研究开辟了新的材料体系，也为理解“脆弱磁有序”与新奇量子态之间的关系提供了重要实验基础。
论文信息
在该研究中，南方科技大学访问学生林伟杰（现中山大学物理学院博士研究生）为第一作者，南方科技大学助理研究员郭抒、南方科技大学副教授吴留锁和大湾区大学助理教授盛洁明为共同通讯作者，浙江大学汪臻涛研究员为系统物理行为提供了理论解释。南方科技大学为论文第一完成单位。该研究工作得到了国家自然科学基金和国家科技部重点研发计划等基金的大力支持。
论文链接：
