固体中许多奇异量子态源于多体效应与自旋-轨道耦合(SOC)的相互作用。手性自旋模(CSM)即属此类,它是一种非常规集体自旋激发,发生于手性相反的SOC劈裂带之间。与磁性材料中的传统集体自旋激发不同,CSM可在破坏空间反演对称性的非磁体系中存在,此时SOC充当等效磁场,时间反演对称性保持不变。理论早在2012年即预言此类模式应普遍存在于带SOC的二维费米液体中,但实验观测稀少,仅见于拓扑绝缘体Bi2Se3与锰掺杂CdTe量子阱两种材料。半导体过渡金属二硫化物(TMD)莫尔超晶格为实现CSM提供了理想平台,兼具平带引起的强电子关联、TMD单层固有的巨大Ising SOC与优异的可调性。既有研究多聚焦空间构型各异的莫尔激子(能量在电子伏量级),而源自带内、带间跃迁的低能集体激发迄今缺乏相关研究。
二、【创新成果】
基于此,浙江大学徐远锋研究员与汤衍浩研究员联合,在Science上发表了题为“Gate-tunable chiral spin mode in WSe2/WS2 moiré superlattices”的论文,报道了一种栅极可调CSM,它发生在近0°扭曲的WSe2/WS2双层中的导电SOC劈裂子带之间。这种模式在拉曼谱伪矢量对称性通道中表现为具巨大拉曼效率的尖锐共振。通过改变填充数,CSM从手性自旋激子转变为激子极化子。塞曼效应证实其自旋翻转本质,填充依赖表明ν=1时为电荷转移绝缘体。其拉曼效率高达约1.2×10-2 cm-1・sr-1,较多数声子模式高出数个数量级,约25K强度减半,热稳定性良好。此外,填充依赖行为解决了一个悬而未决的问题—在ν = 1处,体系并非此前被广泛讨论的Mott-Hubbard绝缘体,而是电荷转移绝缘体。

三、【图文解析】

图1 近零转角WSe2/WS2莫尔超晶格的器件结构与绝缘态 ©2026 AAAS
图1展示了研究体系的基本构型。体系由WSe2与WS2两层堆叠而成,属于C3v点群,呈II型能带排列(电子来自WS2,空穴来自WSe2)。三种高对称堆叠位点(AA、BW/Se、BS/W)为电子的占据位置。通过反射率对比谱(R),研究人员在特定填充(1/3、2/3、1、2、3)处观测到绝缘态形成的增强信号。需注意,右下插图中的激光能量2.33eV恰接近WS2的B激子,为后文所述Raman机制提供了依据。

图2 ν=2时由偏振分辨拉曼光谱揭示的CSM ©2026 AAAS
由于CSM属于电偶极禁戒跃迁,普通透射/反射光谱无法直接观测,研究人员改用偏振分辨拉曼光谱。在C3v点群中,拉曼模按A1、A2、E三种不可约表示分类,可通过改变偏振几何加以区分。A2表示的本征函数与角动量的面外投影(伪矢量)同型,而CSM恰具面外自旋矩,因而出现在A2通道,具有反对称拉曼张量。实验上,强而尖锐的共振仅出现在XY与RR几何中,相应的A2通道呈现约13cm-1(FWHM约5cm-1)的共振峰;A1通道对应异质结的呼吸声子与Se原子的面外振动模式,E通道信号可忽略。据此可明确指认该模式为CSM。

图3 手性自旋激子与激子极化子 ©2026 AAAS
当填充数在1<ν<3范围内变化时,CSM均可被观测,但强度与频率各异:ν=2时强度最大、频率最低(约13cm-1);ν自2增大时,频率线性升至约55cm-1,强度单调下降;ν自2减小时,频率升至约25cm-1,并在ν≈1.56处出现约5cm-1的跳变。

图4 CSM的塞曼效应与温度依赖性 ©2026 AAAS
图4验证了CSM的自旋翻转性质。在面外磁场下,CSM频率在2T以下几乎不变,随后自约13cm-1线性增至约16cm-1(2–9T),对应g因子0.34±0.02——与TMD单层导带SOC劈裂的g因子0.38高度吻合,从而直接证实其自旋翻转本质。CSM强度在约25K时减半,频率升至约18cm-1,FWHM增宽约3cm-1。这与ν=2绝缘态(转变温度约50K,对应电荷隙约20 meV)的温度依赖高度相似,表明二者均可归因于热激发载流子的屏蔽效应。
四、【科学启迪】
综上,本研究在近0°转角的WSe2/WS2莫尔超晶格中,利用偏振分辨拉曼光谱首次观测到栅压可调的CSM,填补了该体系低能集体激发缺乏实验观测的空白。本研究借助拉曼伪矢量对称性(A2)通道探测电偶极禁戒的CSM,突破常规光学局限,研究发现其具巨大拉曼效率(约1.2×10-2 cm-1・sr-1)与良好热稳定性,并经塞曼效应(g = 0.34)证实自旋翻转本质,最后本研究阐明其随填充数由手性自旋激子向激子极化子的演化,并判定ν = 1为电荷转移绝缘体,厘清领域长期争议。本研究为自旋-轨道耦合与强关联共存体系中搜寻奇异低能集体激发提供了方法与平台示范,也为栅压可调拉曼激光、磁振子学等应用开辟可能。
原文详情:Gate-tunable chiral spin mode in WSe2/WS2 moiré superlattices (Science 2026, 394, 316-320)
本文由大兵哥供稿。





