北航刘欢团队和河南大学杜祖亮团队联合Adv. Mater.报道: 纤维液桥引导的液体连续可控输运：面向高性能QLEDs

【背景介绍】

        胶体的量子点（QDs）是具有窄光谱发射带宽、宽吸收率、高光致发光量子效率和可控制带隙等优异 性能的纳米晶体，被广泛用作下一代照明和显示设备中，比如基于QDs的发光二极管显示器（QLED）。其中，QD薄膜的质量直接影响着器件的性能。QD薄膜的厚度和均匀性不仅影响薄膜的电荷转移，而且影响与相邻层的电荷平衡，从而直接影响量子效率。因此，需要开发一种简便且低成本的方法来制备高质量的QD薄膜。

       目前，溶液工艺已被广泛用于制造QD薄膜，现有的方法通常存在或者高成本、或者薄膜质量低的局限性。因此，发展一种简便的方法来制备高质量的QD薄膜，尤其是可以同时实现液体可控输运的同时可以精确控制液体消耗。

【成果简介】

近日，北京航空航天大学的刘欢研究员和河南大学的杜祖亮教授（共同通讯作者）联合报道了一种由纤维液桥引导的简便方法，通过使用拉紧的纤维和毛细管结合将QD溶液连续且可控制的转移到基底，制备得到超光滑的QD薄膜。纤维的两端置于毛细管中，可以引导QD溶液沿着纤维从毛细管中流出，沿着纤维在基底铺展，从而在水平纤维和基板之间形成液桥。同时，垂直放置的毛细管可以稳定的存储大量液体，且能持续供液保持稳定的液桥。定向移动液桥可在基板直接制备大面积高质量的超平滑QD薄膜。值得一提的是，液体消耗是定量的，即与所制备的薄膜的面积成比例。此外，通过将溶液依次转移到相同的目标区域上，可以制备多层超光滑的红色/绿色/蓝色QD薄膜。所制备的白色QLEDs具有相当高的性能，其中最大亮度为57190 cd m^-2，最大电流效率为15.868 cd A^-1。该策略为低成本制备高性能QLEDs提供了新思路。研究成果以题为“Continuous and Controllable Liquid Transfer Guided by a Fibrous Liquid Bridge: Toward High-Performance QLEDs”发布在国际著名期刊Adv. Mater. 上。该工作受到国家自然科学基金的资助。

【图文解析】

图一、利用纤维液桥方法制备超光滑QD薄膜
（a）可控溶液转移过程示意图；

（b）所用尼龙纤维的扫描电子显微镜图像；

（c）液体转移过程的光学照片；

（d）所准备的大面积（25 cm²）绿色QD薄膜图像；

（e-f）通过机械调节光纤和基板之间的距离实现的液桥的形成（ON）和断开（OFF），从而表明液体转移过程是可控的。

图二、对制备好的QD薄膜的PL和AFM表征
（a-c）红色（R）、绿色（G）和蓝色（B）QD薄膜的PL图像；

（d-f）由一次、两次和三次的液体转移所制备的绿色QD薄膜在基材的同一目标区域上的PL图像；

（g-i）所制备的QD薄膜具有不同厚度和粗糙度的AFM图像。

图三、由纤维液桥引导的液体定量转移的表征
（a）印刷面积（cm2）与耗液量（µL）之间的关系图显示为准线性关系。

（b）制备面积为2、4、6、8、10和12 cm²的绿色QD薄膜都显示出相当均匀的薄膜分布和清晰的轮廓；

（c）移动速度和溶液消耗之间的线性关系；

（d）在1-10 mm s^-1的不同移动速度下，制备的QD薄膜的AFM图像。

图四、利用纤维液桥进行溶液转移的机理示意图
（a-b）装置的光学图像显示了垂直放置的毛细管和基板之间的距离为H₁；

（c）液体桥在高度H₂（H₂>H₁）稳定时的装置动画和光学图像；

（d）纤维状液体桥的示意图显示了转移过程中向前和向后方向的不对称性及印刷出超光滑薄膜的原理。

图五、绿色、红色和蓝色QLED器件的性能
（a-c）红色、绿色和蓝色QLED器件的亮度-电流密度-电压（L-J-V）特性；

（d-f）对于效率最高的红色、绿色和蓝色QLED器件，CE和EQE与亮度的关系；

（g-i）随着驱动电压的增加，三个彩色QLED器件的EL光谱演化，以及在4 V下工作器件的相应电致发光图像。

图六、白色QLED器件的性能
（a）白色QD薄膜的PL图像；

（b）白色QD薄膜的归一化EL光谱；

（c）基于多层绿色/红色/蓝色QD薄膜的白色QLED器件的示意图；

（d）具有高性能的白色QLED器件的L-J-V特性；

（e）对于效率最高的白色QLED，CE和EQE与亮度的关系；

（f）白色QLED归一化电致发光光谱以及在4 V下工作的设备的相应光学电致发光图像。

【总结】

综上所述，作者报道了一种精准、连续且可控的溶液转移策略，利用纤维液桥引导实现液体的可控转移，制备得到超光滑QD薄膜。并且，该过程可以实现对溶液的定量控制，即QD溶液的消耗与所制备的薄膜的面积成比例。此外，该技术可以将多种溶液转移到同一目标区域，从而可以依次印刷超光滑的红色、绿色和蓝色QD荧光薄膜来制备白光薄膜，并且所制备的QLED器件具有相当高的性能。该策略为溶液法制备高性能QLED器件提供了新的思路。

文献链接：Continuous and Controllable Liquid Transfer Guided by a Fibrous Liquid Bridge: Toward High-Performance QLEDs（Adv. Mater., 2019, DOI: 10.1002/adma.201904610）