格罗宁根大学Nat. Catal.:光催化生产过氧化氢的有机观点


格罗宁根大学Nat. Catal.:光催化生产过氧化氢的有机观点

一、导读

在过去的十年中,全球的研究人员都在努力寻找一种更可持续的生产过氧化氢(H2O2)的方法,将其作为化学合成中的强效消毒剂、洗涤剂或清洁氧化剂。考虑到相关的安全问题,H2O2也被认为是一种比H2更有利的能量载体,它完全可溶于水,而且可储存,更安全的操作和运输。与普通氢电极(VNHE)相比,H2O2燃料电池的电压为+1.09 V,与传统氢燃料电池(+1.23 VNHE)相当,因此,利用太阳能等绿色可持续能源直接从水中生产H2O2将是能源转型的重大进步。然而传统化学反应H2+O2→H2O2,生产H2O2的过程气体混合物有爆炸风险,将其推广到大量工业应用是不现实的。该领域安全、高效、绿色、兼容的可持续生产H2O2研究还有待发展。

二、成果掠影

在此,格罗宁根大学斯特拉廷化学研究所B. L. Feringa和S. B. Beil教授团队根据在均相催化和光化学方面的研究经验,确定了H2O2生产过程中的障碍,并旨在帮助该研究领域加速发现更可靠和可重复的光催化生成H2O2的过程。在有机方法的发展中,高通量仪器、快速分析技术和机器学习极大地促进了研究速度,并使小分子的并行研究和合成成为可能。他们讨论了这些技术和见解是否可以被套用到光催化H2O2形成领域。特别是在材料开发和表征的界面,有机化学的基本原理可以为催化剂材料的反应性、量化和牺牲剂的使用提供有见地的指导。作者们指出,在有机方法学的发展中,快速分析技术带来了巨大的发现,但光催化产生的H2O2的浓度范围还不兼容。因此,结合定量技术交叉验证是至关重要的。增加和优化多相催化剂的催化位点可以增强O2的吸附和活化,促进H2O2的解吸,从而减少其分解。然而,一旦使用碳基催化剂,(弱)催化剂对活性氧的稳定性可能类似于标准的有机化学氧化还原反应(例如,酮-烯醇互变异构或醇-羰基氧化还原对),在这种情况下,应该重新评估催化剂的设计和机理。双相系统是一种很有前途的方法来克服分解和流线净化。然而,需要严格评估添加的牺牲试剂,因为它们可能导致假性结果和产生潜在的有毒副产品。牺牲试剂会增加光催化生产H2O2的成本,最终必须避免。最后,应考虑将绿色化学原则应用于非均相催化剂材料的合成,以创造可持续且具有成本效益的替代品。

相关研究成果以“An organic perspective on photocatalytic production of hydrogen peroxide”为题发表在国际著名期刊Nature Catalysis上。

三、核心创新点

1、该研究提供了对量化方法、牺牲剂和最佳做法的评估,以避免误报并支持该领域的进展。

2、在有机方法的发展中,高通量仪器、快速分析技术和机器学习极大地促进了发现速度,并使小分子的并行研究和合成成为可能。该研究探究了这些技术和见解是否可以被套用到光催化H2O2形成领域。

四、数据概览

1 在光活性半导体上产生H2O2的示意图和能量图;© 2023 Springer Nature Limited

2 H2O2定量技术的比较;滴定法(a),分光光度法(b)和比色试纸法(c)© 2023 Springer Nature Limited

3 生产vs生产力。可以达到一个最佳点,通常不会讨论共同的最佳点;© 2023 Springer Nature Limited

五、成果启示

综上所述,光驱动工艺生产H2O2是一个很有前途的研究领域,但仍处于起步阶段,高活性和稳定的光催化剂难以捉摸。在有机方法学的发展中,快速分析技术带来了巨大的发现,但光催化产生的H2O2的浓度范围还不兼容。因此,结合定量技术交叉验证是至关重要的。此外,应考虑将绿色化学原则应用于非均相催化剂材料的合成,以创造可持续且具有成本效益的替代品。光催化生产H2O2的目标是取代传统工艺,绿色溶剂和环境温度是实现这一目标的关键。对各种催化、均相和非均相方法进行更统一的分析和讨论,将极大地促进未来H2O2的可持续生产。

文献链接:An organic perspective on photocatalytic production of hydrogen peroxide2023https://doi.org/10.1038/s41929-023-00980-x

 

本文由LWB供稿。

 

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