芝加哥大学Linda Young团队开发了一种名为随机受激X射线拉曼散射（s-SXRS）的超高分辨率光谱技术。研究者利用欧洲X射线自由电子激光装置（XFEL）产生的自放大自发辐射（SASE）脉冲（带宽7.5 eV，脉宽40 fs），通过氖气稠密介质，结合协方差分析和超分辨方法，首次实现了对亚电子伏特（0.1 eV）能级分裂的价电子激发态（如氖的2p⁻¹3p⁻¹S₀与D₂态）的飞秒级（40 fs）时间-能量分辨探测，其分辨率远超传统仪器极限（0.2 eV）和入射光带宽（8 eV）。研究成果以Super-resolution stimulated X-ray Raman spectroscopy为题发表于Nature。
核心创新点
- 随机协方差分析技术：
- 利用SASE脉冲固有的随机时空强度涨落特性，通过单脉冲级别的入射光与拉曼散射光涨落关联分析（协方差），提取出传统方法无法分辨的价电子态光谱信息。
- 超分辨光谱方法：
- 引入峰值定位算法（类比超分辨荧光显微技术），仅选取单脉冲光谱中的峰值位置生成超分辨s-SXRS谱图，消除仪器展宽（0.18 eV）和SASE尖峰带宽（0.1 eV）限制，将分辨率提升至0.1 eV（接近像素极限0.079 eV）。
- 方向性信号放大：
- 受激拉曼散射的定向信号增强（≈10⁵倍）显著提高探测效率，使宽带SASE脉冲在单次实验中即可覆盖7.5 eV谱宽，数据采集速度比自发拉曼快数个量级。
- 揭示竞争性动力学：
- 实验结合传播模拟（TDSE-Maxwell方程），首次观察到中性原子受激拉曼散射（XRS）与离子激光（XRL）在传播过程中的竞争效应，并探测到压力依赖的瞬态增益窄化现象。
图文导读
图1：s-SXRS实验布局和概念
图2：受激辐射脉冲能量（XRL + XRS）与入射SASE脉冲能量的依赖关系。
图3：实验和模拟的s-SXRS
图4：超分辨率s-SXRS。
