近日，衢州学院杨建辉团队联合中国科学院固体物理研究所张洪文研究员团队、中国人民大学程鹏教授，在非范德华磁性层状材料FePd2Te2的块体到单层磁性演化机制研究方面取得进展。相关成果以“Sparse Pd–Te Covalent Bridges Drive Anomalous Bulk-to-Monolayer Electronic and Magnetic Evolution in FePd2Te2”为题，发表于《先进科学》（Advanced Science）。
二维磁性材料是发展超薄自旋电子器件的重要材料基础。传统二维磁体多属于范德华层状材料，层间主要依靠较弱的范德华力相互作用。相比之下，非范德华层状材料中，相邻层之间可能存在方向性更强的化学键。这类特殊层间键合不仅影响材料能否被剥离到二维极限，也可能深刻改变材料从块体到单层过程中的电子结构和磁性演化规律。
FePd2Te2是一种近年来受到关注的层状铁磁材料。团队先前的实验表明，该材料具有准二维晶体结构，并可机械剥离到少层尺度。同时，其层间存在较短的Pd-Te共价键，暗示层与层之间并非单纯由弱范德华力连接，而可能存在稀疏的层间共价键。因此，FePd2Te2为研究非范德华层状磁体的维度调控机制提供了一个典型平台。
针对这一问题，研究团队基于第一性原理计算，系统研究了FePd2Te2中层间Pd-Te共价键、剥离能、交换相互作用、磁晶各向异性和应变调控行为之间的关系。结果表明，FePd2Te2层间Pd-Te键具有明显共价成分，优化后的Pd-Te键长约为2.81 Å，单个Pd-Te键的断裂能约为0.49 eV。然而，由于这类共价桥分布较为稀疏，其整体剥离能仅约为0.51 J·m⁻²，处于典型可剥离层状材料的能量范围内。这说明FePd2Te2兼具“非范德华键合特征”和“较易剥离”的双重特性，可视为一种代表性的可剥离非范德华层状磁体。
进一步研究发现，FePd2Te2从块体减薄到单层时，局域Fe磁矩和层内交换相互作用略有增强，但长程铁磁有序反而显著减弱，其居里温度由块体中的约173 K下降到单层中的约27 K。研究团队通过交换参数分析指出，这一反常现象主要源于层间铁磁交换通道J3的逐渐削弱并最终消失，同时层内反铁磁竞争J2增强也对铁磁稳定性产生削弱作用。这表明，FePd2Te2的厚度依赖磁性并不是简单的“层间耦合变弱”，而是由层间共价键断裂引起的交换重构。
研究还发现，FePd2Te2具有较大的易面磁晶各向异性。块体中磁各向异性能约为每个Fe原子1.86 meV，减薄到单层后进一步提高约8.6%。轨道分析表明，减薄过程中费米能级附近Fe-d轨道重新分布，增强了与自旋轨道耦合相关的轨道贡献，使材料在失去层间交换通道后仍能保持较强磁各向异性。这一特点对于维持二维磁体中的磁稳定性具有重要意义。
此外，研究团队揭示了FePd2Te2中一种维度依赖的磁弹性响应反转现象。在块体中，拉伸应变会增强磁矩和磁各向异性；而在单层中，相同拉伸应变反而会削弱磁矩和磁各向异性。该现象源于块体和单层中Pd-Te共价键及Fe-Te-Pd局域配位环境对应变的不同响应。与此同时，单层FePd2Te2在±5%双轴应变范围内，其费米能级附近自旋极化保持相对稳定，显示出一定的应变耐受性。
该研究阐明了稀疏层间共价桥如何支配FePd2Te2从块体到单层的电子结构、交换相互作用、磁各向异性和磁弹性响应演化，为理解非范德华层状磁体的维度调控机制提供了新的微观图像，也为设计可剥离、可应变调控的超薄磁性材料及自旋电子器件提供了理论参考。
论文第一作者为衢州学院赵怀远，衢州学院杨建辉教授和中国科学院合肥物质科学研究院固体物理研究所张洪文研究员为共同通讯作者。衢州学院为第一完成单位。该研究得到衢州市科技计划项目的支持。
相关论文信息：https://doi.org/10.1002/advs.75957
前期相关工作报道：“程鹏课题组与合作者发现一种新型磁性二维材料FePd2Te2”https://mp.weixin.qq.com/s/49TDNNcpH54hCA075uuYQA
