在全球气候变化加剧的背景下,大气中CO2浓度持续攀升,直接空气捕集(DAC)技术作为应对气候变化的关键手段之一,成为科研与工业界的研究热点。传统DAC技术如Climeworks的固体胺吸附法和Carbon Engineering的碱性液体沉淀法,虽已进入商业化阶段,但存在显著缺陷,两种方法均依赖高温再生过程,能耗极高(308-440 kJ mol-1 CO2),远高于DAC理论最低能耗(19 kJ mol-1 CO2),且高温操作还伴随材料降解、挥发性强及规模化困难等问题。电化学介导CO2捕集(EMCC)技术凭借常温操作、可耦合可再生能源等优势,为解决传统技术痛点提供了新思路。其中,基于质子耦合电子转移(PCET)的pH摆动法,通过还原活性分子调控吸附液pH实现CO2的吸收与释放,展现出低能耗(30-130 kJ mol-1 CO2)、长稳定性(容量衰减率低于0.01%/天)等潜力。然而,该技术面临核心挑战——空气中的O2会氧化还原活性分子的还原态,导致能量效率下降、捕集容量受损,最终引发电池失衡,使其无法适用于高O2浓度的DAC场景。
二、【创新成果】
为突破这一技术瓶颈,国科大杭州高等研究院季云龙研究院、西湖大学王盼研究员和哈佛大学Michael J. Aziz教授等人联合在Nature Energy上发表了题为“Direct air capture of CO2 in an electrochemical hybrid flow cell with a spatially isolated phenazine electrode”的论文,开发了一种空间隔离电化学混合流动电池系统,首次在空气中稳定实现高效捕集CO2。与传统把活性分子溶解于溶液的思路不同,研究人员通过“固态化+空间隔离”设计,将PCET活性分子(吩嗪)固载于电极材料中,制备出不溶性的环状聚吩嗪硫化物(CPS),然后将其与多壁碳纳米管(MWCNT)复合,制成固体电极。由于电极与吸收液物理隔离,O2无法接触还原态CPS,从而避免了氧化副反应,而是在电极内部完成pH摆动,再借电解液转移碱性或酸性,实现CO2的捕获与释放。该策略不仅保持了高效率(库伦效率达99%),还能把能耗控制在73 kJ·mol-1(模拟烟气)与104 kJ·mol-1(DAC),接近行业前沿,为电化学捕集技术的工业化应用奠定基础。

三、【图文解析】
传统pH摆动系统中,还原活性分子溶解于吸附液,易与O2直接接触发生氧化反应。本研究通过“固体电极-流动电解液”分离设计,将还原活性材料与O2物理隔离。负极由负载CPS的碳纳米管组成,用于PCET反应,与吸附剂溶液在空间上隔离,以进行CO2捕获。

图1 混合流碳捕获装置示意图 © 2025 Springer Nature

图2 CPS-CNT电极的表征及CPS-CNT流电池的倍率性能 © 2025 Springer Nature

图3 CO2捕获–释放系统示意图及两种典型的CO2浓缩循环 © 2025 Springer Nature

图4 不同条件下的CO2捕集性能 © 2025 Springer Nature
四、【科学启迪】
综上,本研究通过“空间隔离还原活性材料”的创新设计,成功解决了电化学pH摆动法中O2氧化的核心难题,开发的CPS-CNT混合流动电池系统在模拟烟气(73 kJ・mol-1 CO2)与 DAC(104 kJ・mol-1 CO2)场景下均展现出低能耗、高稳定性的优异性能。该技术不仅为DAC提供了高效可行的新方案,其“隔离脆弱物种以抑制副反应”的设计思路,还可推广至其他电化学装置(如还原液流电池、电解水装置),为解决类似的材料稳定性与副反应问题提供参考。未来,随着材料优化、工程放大与系统集成的推进,该技术有望突破工业化瓶颈,成为实现“碳中和”目标的关键技术之一。
原文详情:Direct air capture of CO2 in an electrochemical hybrid flow cell with a spatially isolated phenazine electrode (Nature Energy 2025, DOI: 10.1038/s41560-025-01836-3)
本文由大兵哥供稿。