热电转换技术能通过塞贝克效应（Seebeck effect）和帕尔贴效应（Peltier effect）实现热能与电能直接相互转换，具有系统体积小、无运动部件、无噪声、无损耗和无污染等优点，在深空探测、固态制冷和精确控温等领域有着重要的应用。热电转换效率主要由热电材料的无量纲热电优值（）决定。由于电学和热学传输特性之间的强耦合关系，使得提高材料的热电性能颇具挑战性。
近日，中国科学院理化技术研究所周敏、李来风研究员与多个研究机构合作，提出了超重力场重熔协同优化热电性能、提升热电优值zT的新方法，这为实现高性能热电材料研究提供了新思路。
在超重力场的作用下，脆性BiSbTe热电材料经历了不同寻常的塑性变形，并形成了大量微观结构缺陷，这在常规制造工艺中极为罕见。从而实现了微观结构重构，结合载流子浓度优化功率因子，使BiSbTe合金的晶格热导率低至kl<0.25 W/m K，热电优值zT>1.91（图1），这是目前报道的最高值。
图1.协同优化声子和电子传输实现超高zT值。a. 超重力场重熔技术示意图，b. 熔体中气泡运动示意图，c. 超重力场重熔（SGF-RM）后微观结构重构示意图，d. Te挥发产生额外空穴过程示意图，e. 超重力场重熔前后样品的晶格热导率，f. 基于有效质量m*=1.05m0和漂移迁移率µw=420 cm²/V·s在300K下预测的功率因子随霍尔载流子浓度变化曲线，g. Bi0.48Sb1.52Te3.03合金在超重力重熔前后zT值变化图。
超重力重熔后Bi0.48Sb1.52Te3.03合金中过量碲蒸发，导致Bi(Sb)原子占据Te空位，产生较多带负电的反位缺陷，在基体中形成额外的空穴，从而增加载流子浓度（表1），使电导率提高的同时，Seebeck系数极大值向高温方向移动，功率因子提高至44.5-48.9 mW/K²cm（300K），比基体材料高约11%-22%；结合微结构重构导致的低热导率，平均zT值达到1.63-1.66（300-500K）（图2）。
表1超重力重熔前后样品的ICP-OES结果及相应的霍尔测量值
图2. 热电性能图。a. 电导率，b. Seebeck系数，c. 功率因子，d. 热导率，e. 晶格热导率，f. (Bi,Sb)2Te3合金超重力重融前后平均ZT值变化图。
基于正电子湮灭（表2）和透射电子显微镜（图3）对材料微观结构进行表征，确认超重力重熔后样品内存在诸如高密度位错、反位缺陷（Bi(Sb)’Te)）和微孔等微观结构缺陷的堆积，这显著增加了声子散射，导致晶格热导率降低约24%（300K）。因此，通过超重力重熔对微观结构的重构实现了超低晶格热导率。
表2. BST、BST-1和BST-1-R的正电子湮没寿命谱（PALS）
图3. 样品BST-1 (a–i)和BST (j–l)TEM图。a. 低倍TEM图，b. 图a任意区域高分辨TEM（HRTEM）图，c. 图a任意选区内原子级扫描透射电子显微镜高角环形暗场（STEM HAADF）图， d-f. 图3b白框内区域沿(015)、(110)晶面的快速傅里叶逆变换（IFFT）图，g-i. BST-1样品exx、eyy正应变场图及exy剪切应变场图，g-i. BST样品exx、eyy正应变场图及exy剪切应变场图。
基于超重力重熔BiSbTe材料，制备相应的热电器件，其发电效率达到6.4%（DT=184K，Tcold=289 K），比对应的商用器件高约52%，并且获得了5.5W的高输出功率，比商用模块提高了83%（图4）。
图4. 器件发电效率和输出功率。a. 器件发电效率与输入电流关系图，b. 器件最大发电效率与温差关系图，c. 输出功率与输入电流关系图，d. 功率密度与温差关系图。
上述研究工作提出了一种超重力重熔制备技术实现高热电性能的新策略，也可拓展至其他热电材料体系。相关成果以Ultrahigh thermoelectricity obtained in classical BiSbTe alloy processed under supergravity为题发表在Nature Communications上。
文章链接：https://doi.org/10.1038/s41467-025-62611-2
