近日，华东师范大学杨振中研究员、屈可副研究员、段纯刚教授团队联合美国西北太平洋国家实验室杜英歌研究员、清华大学于浦教授等通过原位环境球差电镜在氧离子导体材料SrCoO3−δ中实现了水蒸气下多步氧化反应动力学的原子尺度原位观测，并解析了其中独特的分阶段相变行为及反相畴界在相变过程中的作用机理。相关研究成果以“In situ atomic- resolution imaging of water vapor–driven multistep oxidation dynamics in strontium cobaltite”为题在国际顶级学术期刊《Science Advances》于2025年8月22日在线发表。
论文链接：
https://www.science.org/doi/full/10.1126/sciadv.adx8890
ABO₃型钙钛矿结构过渡金属氧化物及其衍生结构因其丰富且可调的物理化学性质而受到广泛关注。氧缺陷——包括孤立氧空位（VO）、空位团簇或有序氧空位通道（OVC）等形态——深刻影响甚至主导其宏观物化性质与功能表现。随着氧含量的变化发生的拓扑相变（TPT），可引发电子结构、光学特性与磁学行为之间的协同调控，展现出多物理场耦合的独特现象。基于这类TPT效应，研究人员已成功设计和验证了多种新型器件，如忆阻器、突触晶体管和高密度存储器，为下一代氧化物电子学与神经形态计算提供了重要发展方向。
在外场（如电场、温度场等）激励下，离子的各向异性与高效传输行为直接决定着能量转换装置与微电子器件的性能与工作机制。然而，当前仍缺乏可在原子尺度实时监测与控制离子迁移过程的材料与表征技术，这限制了对离子跃迁机制的深入理解。此前，杨振中研究员团队采用原位多场调控透射电镜技术，在空位有序结构的SrFeO₂.₅外延薄膜中，直接揭示了氧扩散路径与反应中间体的调控机制。该研究为理性设计结构有序的氧化物材料提供了重要依据，并对开发多状态可调的新型功能器件具有指导意义（Nature Communications, 2023, 14:6068）。
在上述研究基础上，杨振中研究团队采用原位环境透射电镜技术，深入探究了水蒸气对空位有序型SrCoO₂.₅的氧化机制。研究结果表明，在相同条件下，水分子相较于氧气表现出更高的氧化效率。此外，团队在氧化过程中观察到一种独特的“阶式相变”行为：体系首先形成一个完全有序的中间相SrCoO₂.₇₅，随后才进一步转化为近钙钛矿相SrCoO₃₋δ。另一方面，研究还发现SrCoO₂.₅薄膜中源于SrTiO₃衬底台阶的反相畴界，能够在氧化还原反应中通过形成可逆的纳米级“间隙” 有效释放应力。这一机制为设计在多次氧化还原循环中
仍保持结构完整性的功能薄膜提供了新思路。
图1：水蒸气作用下诱导的多步氧化反应。
图2：水蒸气作用下SrCoO₂.₅薄膜的原子尺度结构演化过程。
图3：反相畴界（APB）的起源及微观结构。
图4：水蒸气作用下的反相畴界（APB）原子尺度演化过程。
综上所述，该项原子尺度研究阐明了水蒸气驱动拓扑相变（TPT）的微观机制，揭示了通过水蒸气调控过渡金属氧化物氧化还原行为及功能特性的新途径，为其在实际器件中的应用提供了原子级别的理论依据与设计指导。这些发现不仅深入揭示了BM-SCO体系的氧化过程，也为理解其他具有类似空位有序结构的材料（如SrFeO₂.₅、CaFeO₂.₅、La₁₋ₓSrₓMnO₃等）中的类似现象提供了重要参考。
