一、 【导读】
全球能源需求增长与气候危机加剧，推动可持续能源转换技术成为研究热点。热电材料因能够直接实现热能与电能的相互转换，在余热回收与固态制冷等领域展现出巨大潜力，其性能由热电优值（zT）决定。然而，电、热输运难以协同优化，成为制约材料实用化的核心瓶颈。
在中温区间（500–900 K），p型SnTe因无铅环保和高本征电导率，被认为是铅基材料的理想替代。但现有溶液相合成方法依赖昂贵且位阻大的三辛基膦TOP配体，产率不足50%，难以实现规模化制备与性能调控。因此，亟需发展低成本、可扩展的合成方法，并实现电子能带与微观结构的协同优化，以提升SnTe的综合热电性能。
二、【成果掠影】
浙江大学Lim Khak Ho研究员与合肥工大刘玉、澳洲南昆士兰洪敏教授团队，创新提出硫醇-胺复配溶剂介导的胶体合成策略，实现SnTe NPs>90%产率和十克级制备。结合Bi掺杂与CdSe表面工程，协同实现电子补偿、价带收敛和多级声子散射，使Sn0.97Bi0.03Te-4%CdSe在900 K下达到2.1 mW m-1K-2功率因子、0.58 W m-1K-1晶格热导率与峰值zT=1.2（效率8.3%），为高性能无铅热电材料实用化开辟新路径。
三、【核心创新点】
1）低成本规模化合成：以胺/硫醇复配替代昂贵TOP，制备高活性Te前驱体，SnTe纳米颗粒产率超90%，突破成本高、产率低瓶颈。
2）电子能带协同优化：Bi掺杂与CdSe表面处理协同作用，将价带极大值差由0.30 eV降至0.10 eV，提升价带简并度与塞贝克系数。
3）多级声子散射设计：表面化学预处理诱导纳米域、晶粒细化与应变调控，构建多级声子散射中心，将晶格热导降至接近非晶极限，实现电热输运解耦。
四、【数据概览】
研究团队通过多尺度研究揭示：所得SnTe NPs呈圆形且尺寸均匀（10–20 nm）；HRTEM显示清晰的（220）晶面条纹（0.21 nm），XRD证实为纯相立方岩盐结构（图1–2）。
图1. 合成示意与TEM表征
图2. SnTe的晶体结构、形貌与表面化学特征
图3. 掺杂前后SnTe的DFT计算结果
图3的DFT计算揭示Bi掺杂与CdSe处理对SnTe能带的协同调控，提升态密度与价带简并度，为增强塞贝克系数与优化电子输运提供理论依据（图4-5）。
图4–5. SnTe及掺杂样品的热电输运性能
图6展示SnTe/CdTe/CdSe三相共存的微观结构，其有效散射声子并显著降低热导率。
图6. Sn0.97Bi0.03Te-4% CdSe的TEM图
五、【成果启示】
综上所述，Lim Khak Ho/刘玉/洪敏研究员提出了一种硫醇-胺复合物介导的胶体合成策略，实现了SnTe纳米材料的低成本规模化制备。进一步结合Bi掺杂与CdSe表面工程的协同调控，在电子能带优化与多级声子散射构建方面取得双重突破。该研究不仅为SnTe基热电性能提升开辟了全新思路，也为无铅热电材料在中温余热回收与固态制冷等领域的实用化提供了重要支撑。
原文详情：https://doi.org/10.1021/acsnano.5c12627
本文由Lim Khak Ho/刘玉供稿
