01【导读】
二氧化碳 (CO2) 是最主要的温室气体之一。通过光热催化技术将 CO2 还原为碳氢燃料是缓解能源与环境危机的关键途径。要实现该技术的实际落地，高效的光–热协同催化剂是核心支撑。理想的光热催化材料需同时具备宽光谱吸收、优异的载流子分离/输运能力、低辐射率、高密度活性位点暴露以及良好的结构稳定性。
然而，现有材料体系仍受多重瓶颈限制，包括活性位点暴露有限、光生载流子复合严重以及催化位点与 CO2 之间相互作用不足，均显著限制了 CO2 的高效吸附、活化与转化。
本质上，催化剂的几何—拓扑结构（包括外部形貌、尺寸、晶面暴露，以及内部孔道连通性、颗粒连接与活性位点分布等）是决定活性位点形成、暴露及反应动力学的根本因素，对催化活性、选择性、稳定性与传质效率均具有决定性影响。然而，尽管围绕活性位点设计的研究已非常丰富，能够实现对催化剂几何—拓扑结构进行精细化与自组织调控的材料策略仍然匮乏，这也构成了发展高性能光热 CO2 还原催化材料的重要障碍之一。
图灵结构（Turing structures）源自艾伦·图灵于 1952 年提出的反应–扩散模型，可在均匀体系中通过“激活—抑制”耦合与扩散速率差异自发形成条纹、斑点、迷宫等稳定的空间图案。这类具有自组织特征的结构不仅拥有独特的几何—拓扑调控潜力，也为构筑具有高暴露活性位点、优异载流子输运和增强反应物相互作用的催化材料提供了新的设计范式。然而，将图灵结构引入催化剂设计以突破当前光热 CO2 还原体系的关键瓶颈，仍处于几乎无人涉足的探索阶段。
02【成果掠影】
有鉴于此，近日，杭州电子科技大学裴浪副教授课题组及其合作者通过在石墨碳纳米片（g-CNS）表面原位生长图灵型Ta2O5纳米结构，构建了一种具有独特拓扑特征的 Ta2O5@g-CNS 网络催化架构。该图灵型 Ta2O5 具备迷宫式网络与高密度孪晶界，不仅显著加速了反应过程中的传质行为、优化了电荷分离并提升了暴露活性面积，同时还促进形成大量配位不饱和的 Ta 位点。密度泛函理论（DFT）计算进一步揭示，这些位于孪晶界处的低配位 Ta 原子能够有效降低关键限速步骤（COOH 质子化生成 CO）的反应能垒，从而显著提高 CO2 向 CO 的转化效率与选择性。此外，材料间的紧密耦合与层状排列有效减少了热传递损失，使得活性界面能够维持高度局域化的光热效应。在全光谱照射（0.5 W cm−2）下，图灵 Ta2O5@g-CNS 可迅速升温至 227 °C，并在无需助催化剂的情况下，以 H2O 为质子源实现 366.6 μmol g−1 h−1 的 CO 产率，性能较非图灵结构提升约 19 倍。
03【数据概览】
图 1. Turing Ta2O5@g-CNS 的微观结构表征。a) SEM 图像。b) TEM 图像。c) HRTEM 图像，白色虚线标示了大量晶界。d) 典型图灵结构示意图。e) ADF-STEM 图像（左）及其对应区域的 FFT 图（右）。蓝色与橙色菱形代表不同类型的晶面。f) 原子分辨率 ADF-STEM 图像，显示了孪晶界的存在。g) 用于 GPA 分析区域的 ADF-STEM 图像。h) 与 (g) 对应的 GPA 应变映射图。i) EDS 元素分布图。j) 所制备 Turing Ta2O5@g-CNS 的结构示意图及相应的晶体学特征。
图2. Turing Ta2O5@g-CNS 的配位结构表征。a) XRD 图谱。b) Ta 4f XPS 图谱。c) Ta L3 边归一化 XANES 图谱及其放大图（内插图）。d) Ta L3 边 k3 加权 FT-EXAFS 图。e) TaO7 多面体中 Ta 的配位数拟合结果。f) EPR 图谱。g–i) 不同样品的 Ta L3 边 k3 加权 EXAFS 信号的小波变换（WT）图。
图3. 催化性能表征。a) Ta2O5 基样品的 UV–vis–NIR 吸收光谱及 AM 1.5G 太阳光谱。b) 在全光谱光照（0.5 W cm-2）下 Ta2O5 基样品的表面温度变化。c) 在不同波长光照条件下 Ta2O5/g-CNS 体系中 Ta2O5 与 g-CNS 的电场分布。d) 不同催化剂或反应条件下的 CO₂ 还原性能对比。e) 在 Turing Ta2O5@g-CNS 上光还原 13CO2 所生成 13CO（m/z = 29）的质谱图。f) Turing Ta2O5@g-CNS 的 CO₂ 光还原循环稳定性测试。g)户外太阳光照条件下的催化性能测试结果。
图 4. 光驱动 CO2 还原反应机理研究。a) Turing Ta2O5@g-CNS 在不同光照波长下的 CO2 还原性能。误差棒表示三次独立测试的标准偏差。b) 表观活化能比较。c–f) CO2 光还原过程的原位 DRIFTS 光谱（c、e：非图灵结构；d、f：图灵结构），其中 c、d）展示 CO2 的初始活化过程，e、f）展示 *CO 中间体的形成。g) Ta2O5 与 Ta2O5-TB 晶面上 CO2 → CO 转化路径的逐步吉布斯自由能变化。h) Ta2O5 与 Ta2O5-TB 晶面上 Ta 5d 轨道的 PDOS 分布图。
04【成果启示】
该研究开辟了一条以图灵结构为设计启发的策略，为实现高效全光谱光热 CO2 还原提供了新的途径。该工作不仅拓展了全光谱响应光热催化材料的设计空间，更为图灵结构在催化体系中的应用提供了清晰的理论框架与有力的实验验证。未来，基于图灵结构的自组织构筑理念有望在太阳能转化与多相催化等领域发挥更大潜力，为开发新一代高效光热催化材料提供新的思路与方向。
05【论文信息】
相关研究成果以“Turing-Inspired Architecture for Efficient Full-Spectrum Photothermal Catalytic CO2 Reduction” 为题发表在国际期刊Small上。杭州电子科技大学硕士生张同学为论文第一作者。杭州电子科技大学裴浪副教授、刘晓助理研究员、北京大学深研院周鹏助理教授、南京大学闫世成教授为论文的通讯作者。该研究得到了国家自然科学基金项目 (批准号：22005079)、浙江省自然科学基金项目 (批准号：LY24E020006 and LQ24F040007)、四川大学高分子材料工程国家重点实验室开放项目 (批准号：sklpme2024-1-21) 的资助。
文献：
Turing-Inspired Architecture for Efficient Full-Spectrum Photothermal Catalytic CO2 Reduction
Yu Zhang, Lixiang Wang, Xusheng Wang, Lang Pei,* Xiao Liu,* Peng Zhou,* Shicheng Yan,* and Zhigang Zou
