【科学背景】
氧气电催化对可再生能源的转换与储存至关重要。在燃料电池、水电解、电合成及金属空气电池等众多实际应用中，氧气电催化常作为决定速率的半反应。氧气还原反应（ORR）与氧气析出反应（OER）是该领域两大典型过程，其本质反应缓慢且涉及多种表面中间体的形成，及多重质子/电子转移。尽管数十年来高性能催化剂研发持续推进，这两类反应仍面临显著的极化损耗问题。根本挑战通常归因于催化中的线性标度关系：所有中间体的吸附能均呈线性并相互纠缠。这使得独立优化单个吸附物变得困难，导致理论最小过电位总是高于0.3V。因此，开发有效策略以打破甚至规避此类热力学限制具有重要意义。
【创新成果】
近期，武汉大学物理学院理学院梅至远（第一作者）、晏宁教授（通讯作者）和合作者选取了6种第一排过渡族金属（锰、铁、钴、镍、铜和锌），开发出31种多金属纳米颗粒作为模型催化剂。本研究揭示了复杂合金在循环状态下的动态表面演变机制，揭示了双功能电催化中的多元素协调作用，为设计兼具优异活性与耐久性的催化剂奠定了基础。
【核心创新点】
原位拉曼光谱（Raman），表面增强红外吸收光谱（SEIRAS）和微分电化学质谱（DEMS）的组合证明了由混合氧化物构成的高熵表面通过多位点协同机制保障氧气还原反应活性，独特的双晶格氧机制则提升了氧气析出反应效率。并通过实验，推测了一元金属到六元合金中，金属元素数量与催化活性/行为的联系以及规律。
【数据概览】
图1. 高熵合金的物相表征，表明MnFeCoNiCuMn系列高熵合金的成果合成。
图2. MnFeCoNiCuMn系列高熵合金表面成分以及电子结构分析。
图3. 合金催化剂与商用催化剂之间的性能对比。
图4. MnFeCoNiCuZn-16催化剂反应行为相关的原位光谱测试。
图5. 本工作中催化剂行为与物质构成的规律（推断）。
图6. 材料和催化相关的DFT验证。
【成果启示】
本文通过液相反应与快速热解的结合，开发出一系列碳纳米管负载的单金属、双金属、三金属、四金属、五金属及六金属催化剂。随着组分元素含量的增加，合金纳米颗粒在碱性介质中能轻松实现氧气还原反应（ORR）与氧气析出反应（OER）活性与稳定性的双赢。原位振动光谱与光谱分析揭示：由混合氧化物构成的高熵表面通过多位点协同机制保障氧气还原反应活性，而独特的双晶格氧机制则进一步提升氧气析出反应效率。密度泛函理论计算表明，高熵纳米颗粒构成元素中的3d轨道间的紧密电子耦合使其表面具有高度活性，为优异的催化性能奠定了基础。
原文详情：
Mei Z-Y, et al. Multielement synergy in high-entropy alloys based on earth-abundant elements for advanced bifunctional oxygen electrocatalysis in a robust zinc-air battery [J]. Journal of Energy Chemistry
