- 引言
单原子催化剂（Single-atom catalysts, SACs）是多相催化领域的一个新前沿，因其独特的电子结构、100%的原子利用率、出色的催化性能和显著的选择性而受到广泛关注。开发催化剂的传统方法依赖于试错法，涉及连续的合成和评估，以实现所需的催化剂性能。这种方法通常速度慢且效率低，特别是在创建高性能SACs时。作为人工智能的核心分支，机器学习（machine learning, ML）能够快速准确地预测有前景的催化剂，并根据现有数据评估其性能，使其成为设计和发现SACs的强大工具。此外，由于其高通量、自动化和短开发周期，机器学习在催化和材料科学中越来越受到青睐，这些因素共同实现了快速筛选，最大限度地减少了人工劳动，加快了发现的步伐。
- 成果展示
近期，南京邮电大学王始彦副教授、王龙禄副教授、赵强教授，淮北师范大学马东伟教授等围绕机器学习应用在SACs的发现、开发和合理设计方面的最新进展，全面综述了机器学习在SACs应用方面的工作框架，以及其在四种重要电催化反应中的应用。该综述分为四个部分: 第一部分总结并分析了机器学习应用于SACs研究的最新趋势。在第二部分中，主要介绍了SACs中ML的系统工作流程。在第三部分中，介绍了关键催化反应中SACs的ML应用，包括CORR/CO2RR、HER、NRR和ORR/OER。第四部分探讨了机器学习应用在SACs发现和设计中的关键挑战和未来方向。本综述为材料科学家提供了一个选择ML方法的战略框架，以加速高性能SACs的发现和设计，最终支持可持续能源解决方案。
其成果以“Machine learning accelerates the design and discovery of single-atom catalysts for electrochemical reactions”为题发表在Journal of Energy Chemistry期刊上。
- 图文导读
图1.（a）多尺度催化剂研究和相应活性关系的示意图。（b）关于“单原子催化剂”和“机器学习和单原子催化剂“这两个关键词（2011年至2024年的论文）。（c）关于“机器学习和催化剂”和“机器学习与单原子催化剂”的关键词（2011年至2024年）。（d）在SACs中应用ML的时间表。SACs的概念于2011年正式提出。到2012年，单原子合金催化剂首次应用。2015年，SACs取代了均相催化剂。ML从2019年开始应用于SAC。2020年，ML驱动的掺硼SACs高通量筛选用于固氮。2021年，ML协助设计了高性能电催化剂。2022年，ML协助过渡金属单原子的高通量筛选。到2023年，可解释的内在描述符加速了电催化剂的高通量筛选。2024年对支撑单原子电催化剂合理设计的普遍原理的重新审视。
图2. SACs和相关应用程序中ML的整体工作流程。
图3. 机器学习算法的分类及其应用。
图4.（a）有可能在周期表内形成SACs的元素。蓝色：SACs常见的金属活性中心元件。绿色：SACs的常见基板元件。（b）SACs中存在的几种典型协调配置的方案。i.平面四重协调；ii.八面体配位和具有不同底物配位数的（iii，iv）过渡金属原子与其相应的结构一起被展示出。（c）SACs中的一些结构示例。i.氮分子吸附在三个氮掺杂石墨烯负载的铬单原子上；ii.MIL-101上支持铂单原子；iii.单原子Co-MoS2情况；iv.与羟基配位的单个铁原子由铂纳米粒子支撑。
图5. ML在SACs关键催化反应中的应用：CO2RR/CORR、HER、NRR和OER/ORR。
图6.（a）M@g-C3N4上CO2吸附能的ML辅助预测工作流程。（b）采用基于注意力的神经网络，通过红外和拉曼光谱分析对电场强度进行逆向预测。（c）XGBR采用27（左）和6（右）特征的特征重要性。（d）生成活性基序的表示以预测结合能。（e）和（f）使用m-DSTAR的ML预测结合能与通过DFT计算的结合能之间的比较图。
图7. (a) 基于皮尔逊相关系数分析得出的特征相关性热力图。(b) 基于平均影响因子评估的特征重要性排序。(c) 吉布斯自由能景观图展示了CO2还原为*CO的过程。(d) 根据TM嵌入技术对金属体凝聚能与电化学溶解电位进行分类的二维表面稳定性：G1：不可聚合且不可溶解；G2：可聚合且不可溶解；G3：不可聚合且可溶解；G4：可聚合且可溶解。(e) 不同二维表面上提出的电催化反应循环机制与路径。(f) 神经网络预测吉布斯自由能(ΔGH)的有效性。 (g) 不同算法预测ΔGH的均方根误差。 (h) Co-2N-A、Co-2N-Z及Co-4N-P模型中钴3d轨道态密度投影图。
图8. (a) N≡N键距与关键NRR步骤中吉布斯自由能变化的相关性。(b) 特征重要性分析。(c) GBR方法下特征空间维度增加时均方根误差(RMSE)与决定系数(R²)的变化趋势。(d) Mo–B₂CN–(邻位B)分子零势能面及势能决定步骤的自由能图谱，含相关中间态。(e) ΔG*N2→*NNH预测的Shapley加性解释图。(f) 通过评估TM-N与N-N键的ICOHP值筛选高活性TM@C6N2纳米片的选择策略示意图。
图9. (a) Sub@MN4结构示意图。（Sub@MN4中，Sub = B, N, O, S, CH3, NO2, NH2, OCH3, SO4；M = Fe, Co, Ni, Cu） (b) 基于Bader电荷分析，展示了从E-Rh-N4-C（红色）/E-Rh-N3-C（蓝色）向OOH*、O*和OH*转移的电荷值，并附有对应的电荷密度差图。 (c) 氧还原反应(ORR)与(d) 氧析出反应(OER)催化活性研究中，采用不同算法的机器学习模型测试集均方根误差(RMSE)与决定系数(R²)结果。(e) 机器学习预测的30个高活性结构均方根误差。(f) TM@PtSe₂体系中4e’氧电催化循环示意图。OER路径沿顺时针轨迹（蓝色）进行，而ORR则逆时针（红色）进行。(g) 原子尺度示意图，展示Pd×@PtSe₂与Pd●@PtSe₂体系中Pd-Se键长及Bader电荷分布。
- 总结
图10. 机器学习在SACs中的应用示意图、当前挑战及前景策略。
计算技术的快速发展，加之对先进材料日益严苛的性能要求，正使机器学习成为材料科学领域具有变革性的方法论。随着机器学习技术不断成熟，其角色正从辅助工具向材料发现范式的基础组成部分转变。这种范式转变使研究人员能够高效探索复杂的材料设计空间，揭示非直观的结构-性能关系，并加速将基础洞见转化为功能性材料。展望未来，机器学习与传统材料研究方法的融合，必将从根本上重塑从储能到量子材料等多元应用领域的发现工作流程，使其成为21世纪材料创新不可或缺的组成部分。
文章信息
Machine learning accelerates the design and discovery of single-atom catalysts for electrochemical reactions
Shiyan Wang*, Chaopeng Liu, Weiyao Hao, Xianjun Zhu, Xianghong Niu, Dongwei Ma*, Longlu Wang*, Qiang Zhao*
Journal of Energy Chemistry, 2026, 115, 347–371
DOI: 10.1016/j.jechem.2025.11.031
作者信息
王始彦
博士毕业于东南大学，现为南京邮电大学副教授。围绕低维材料的多尺度模拟与设计，在新型催化材料固氮、二氧化碳还原、析氢和氧还原、一氧化碳氧化反应以及高选择性的室温气体传感器等方面取得了许多创新性研究成果。以第一作者/共同一作和通讯作者在ACS Nano、ACS Central Science、Applied Catalysis B: Environmental、Chemical Science等期刊发表论文20余篇，多篇论文被期刊评选为前封面论文、HOT论文、Most Popular论文等，多项理论研究工作展现的高反应催化活性、提出的设计理念、反应机理已经被实验证实。担任 Chemphysmater、EcoEnergy期刊青年编委。
马东伟
淮北师范大学物理与电子工程学院教授、博士生导师，安徽省先进功能复合材料协同创新中心主任。长期从事能源存储与转换材料相关的基础理论研究，在能源材料的理论设计、实验合成以及电子结构与催化机理解析等方面取得了一系列系统性研究成果。迄今已在 Nat. Synth.、Nat. Protoc.、Nano Lett.、Angew. Chem.、Phys. Rev. Appl.、Phys. Rev. Mater. 等国际知名期刊发表 SCI 论文 190 余篇，总引用 1.2 万余次，H-index为 66。2020–2025年连续6年入选全球前2%顶尖科学家“年度科学影响力”榜单，2025年入选全球前2% 顶尖科学家“终身科学影响力”榜单。
王龙禄
南京邮电大学副教授，主要从事柔性能源转化材料的开发和利用研究。在 Nat. Commun. 等期刊发表论文 200余篇，他引 13000余次，H 指数 66。获河南省教育厅自然科学二等奖、河南省自然科学三等奖、江苏省光学学会青年光学科技奖等科技奖励，荣获江苏省“333 高层次人才培养工程中青年科学技术带头人”、湖南大学首届杰出博士后等荣誉称号，担任 Nano-Micro Letters、Chinese Chemical Letters、Advanced Powder Materials 等期刊青年编委。
赵强
南京邮电大学教授，博士生导师，南京信息工程大学副校长，柔性电子全国重点实验室副主任，国家杰出青年科学基金获得者、教育部“长江学者奖励计划”青年学者、国务院政府特殊津贴专家、全国高校黄大年式教师团队负责人，主要从事有机与柔性电子领域研究。近年来在Sci. Adv.、Nat. Commun.、Chem. Rev.、J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.、Adv. Mater.等期刊发表高质量论文100余篇，获国家自然科学奖二等奖、教育部自然科学奖一等奖、江苏省科学技术奖一等奖、江苏省青年科技杰出贡献奖等多项科技奖励。
