一、 【科学背景】
如何调控并抑制脆性固态电解质中的锂枝晶行为，一直是固态电池安全领域的核心科学问题之一。尤其在快速充电条件下，锂枝晶更容易在固态电解质中生长并发生侵入，导致电池提前失效，甚至引发内部短路，带来严重的安全隐患。然而，受限于材料本身的脆性和复杂的失效机理，目前针对固态电解质中锂枝晶的有效调控手段仍然十分有限。在此，为解决这一难题，来自美国斯坦福大学、亚利桑那州立大学和布朗大学的研究团队报道了一种调控锂枝晶行为的新策略，相关研究成果以“Heterogeneous doping via nanoscale coating impacts the mechanics of Li intrusion in brittle solid electrolytes”为题目，发表在国际顶级期刊Nature Materials上。该团队报道了一种调控锂枝晶行为的新策略。研究表明，纳米尺度的非均匀掺杂可显著影响脆性固态电解质中锂枝晶的生长与侵入过程。这一基础研究为理解脆性固态电解质的失效机理提供了新的视角，也为其规模化生产和工程制造提供了重要的理论指导。
二、【科学贡献】
图1对解理LLZO的表面涂层及其化学表征。© 2026 Nature Materials
图2未涂层原始LLZO与Ag⁺-LLZO之间电子PDOS占据情况的对比。© 2026 Nature Materials
图3在扫描电镜腔内通过微探针实验实现原位锂电镀与局域缺陷工程。© 2026 Nature Materials
图4 通过Ag⁺掺杂提升锂电镀稳定性。© 2026 Nature Materials
图5 经300 °C后退火、3 nm厚金属Ag处理的Ag⁺-LLZO表面的原位纳米压痕力学表征。© 2026 Nature Materials
三、【 创新点】
（1）纳米级非均匀Ag⁺掺杂，劈裂-无空气转移-3 nm Ag膜-300 °C退火，银离子化并扩散至表层/晶界，形成洁净、稳定、纳米尺度的异质掺杂。
（2）化学-电子结构不变，表面预压应力，Ag⁺优先占Li位，不改变带隙；尺寸失配产生“预压缩层”，纳米压痕断裂载荷提升≈5 倍，显著抑制裂纹萌生扩展。
（3）原位锂沉积性能跃升，SEM-微探针3 GPa高应力下，Ag⁺-LLZO仍实现>4 倍面积、均匀稳定的锂电镀，临界电流密度大幅提高，缺陷容忍度显著增强。
四、【 科学启迪】
本研究展示了一种化学-力学协同策略，通过在脆性石榴石型固体电解质表面引入仅 3 nm 厚的银涂层并实施异质掺杂，显著降低其失效概率。与以往在 LLZO 表面沉积金属银以改善润湿性和电子导电性的研究不同，将 Ag⁺ 掺杂进 LLZO 本体，实现对固体电解质的实质性增韧。深度剖析表明，Ag⁺ 通过 Ag–Li 离子交换完全融入 LLZO 亚表层，与理论预测一致。相比未涂层 LLZO，Ag⁺-LLZO 表面对锂侵入的耐受性显著提升，表现为局部电流密度提高和电沉积面积扩大。纳米压痕实验揭示，Ag⁺ 掺杂在晶内与晶界同时诱发显著表面韧化。本研究强调，异质纳米尺度掺杂是构建耐久、抗失效固体电解质的有前途策略，可服务于下一代储能系统；更广泛地，该方法亦可拓展至其他电陶瓷体系，在极端电化学与力学条件下，通过退火超薄膜层促进稳定的金属电沉积。
原文详情：https://www.nature.com/articles/s41563-025-02465-7
