【背景介绍】
随着可再生能源技术的飞速发展，电解水制氢和第三代太阳能电池中的三碘化物还原反应已成为氢能与太阳能转换领域的关键课题。然而，这些多电子转移过程动力学缓慢，严重依赖高性能催化剂来克服能垒。近年来，单原子催化剂因其明确的活性位点、不饱和配位环境和独特的物理化学性质而备受瞩目。碳基材料以其原子尺度可调的微环境和优异的导电性，成为设计单原子催化剂的理想平台。精确的原子级配位环境工程，是调控碳基单原子催化剂电子结构和催化性能的核心。然而，单原子键合构型与其催化活性之间的内在机制尚未被完全揭示，从理论层面系统阐明并指导高性能单原子催化剂的理性设计，成为当前研究的重点方向。
【文章简介】
近日，西安建筑科技大学云斯宁教授团队在国际知名期刊《Journal of Materials Chemistry A》上发表了题为 “Atomic-Level Environment Engineering in Carbon-Based Single-Atom Catalysts: A Review of Theoretical Insights for Hydrogen Evolution and Triiodide Reduction”的综述论文。云斯宁教授为论文通讯作者，博士研究生冯柔为论文第一作者，西安建筑科技大学为论文独立完成单位。
该文章系统总结了近年来通过缺陷工程、杂原子掺杂、金属-金属相互作用、纳米团簇效应以及定制配位化合物设计等策略调控SACs活性的理论进展。
该综述创新性地梳理了单原子催化剂原子级微环境调控的“五类模型”，并深入探讨了其对析氢反应（HER）和三碘化物还原反应（IRR）性能的优化机制。不同于以往侧重于实验合成或单一应用场景的综述，本文通过系统的第一性原理计算，揭示了电子结构调控的普适性规律，建立了从原子级特性到宏观性能的构效关系。文章还首次整合了高通量筛选、机器学习与动态稳定性模拟，提出了“理论描述符—活性预测—实验验证”的设计框架，为基础原子尺度理论与实际能源应用搭建了有效桥梁。
五种微环境工程策略调控单原子活性位点，融合计算催化、功能材料设计与可持续能源应用，共同驱动跨学科研究前沿发展
【观点总结】
1）系统总结了五类单原子材料原子级工程策略，揭示了其优化活性中心电子结构和反应中间体吸附行为的普适性规律。
2）建立了催化活性与析氢反应/三碘化物还原反应/关键理论描述符之间的构效关系，为新型催化剂的理性筛选奠定基础。
3）通过对IRR/HER机制的对比分析，阐明了电子转移路径与动力学能垒的共性与差异，为多功能催化剂的设计提供了新思路。
4）强调了理论计算、机器学习与高通量筛选深度融合的关键作用，为超越传统试错模式、实现催化剂的精准设计提供了可行路径。
【未来展望】
尽管单原子催化剂原子级环境工程的设计已展现出巨大潜力，但其实际应用仍面临关键挑战。未来研究需超越静态理想模型，发展能模拟真实反应环境的动态理论方法，并构建整合自旋极化、溶剂化能等多维描述符的预测框架。同时，应着力解决催化剂长期稳定性问题，利用机器学习等手段攻克异质金属体系的可控、规模化合成难题。通过理论建模、人工智能与原位表征技术的深度融合，动态解析真实活性位点，才能完全释放单原子催化剂在可持续能源转换中的全部潜力，为下一代高性能催化剂奠定坚实基础。
【论文信息】
Atomic-Level Environment Engineering in Carbon-Based Single-Atom Catalysts: A Review of Theoretical Insights for Hydrogen Evolution and Triiodide Reduction
Rou Feng, Menglong Sun, Tianxiang Yang, Zechang Liu, Sining Yun*.
Journal of Materials Chemistry A, 2025, 13(45), 38703-38726.
【通讯作者简介】
云斯宁，西安建筑科技大学，二级教授，博士生导师，陕西省中青年科技创新领军人才，陕西省“特支计划”科技创新领军人才，陕西省重点科技创新团队带头人，陕西省高等学校学科创新基地负责人。连续7年入选 “全球前2%顶尖科学家榜单(World’s Top 2% Scientists)”，入选“终身科学影响力排行榜”和“科学影响力排行榜”。博士毕业于西安交通大学，此后分别在韩国延世大学、美国斯坦福大学、美国加州大学、美国劳伦斯伯克利国家实验室、英国里丁大学、瑞士洛桑联邦理工学院等访问、交流与学习。目前主要从事新能源材料高效和资源化利用研究，如新一代太阳能电池、燃料电池、超级电容器、生物催化、制氢、多能互补等。主持科技部国家重点研发计划（氢能专项）、国家十二五科技支撑计划、国家NSFC面上、陕西省重点研发计划国际合作等20余项科研课题。在Chem Sov Rev, Prog Polym Sci, Energy Environ Sci, Electrochem Energy Rev, Adv Mater, Adv Energy Mater, Adv Funct Mater, Adv Powder Mater, ACS Energy Lett, Appl Catal B-Environ, Nano Energy, Angew Chem Int Edit, Renew Sust Energy Rev, J Mater Chem A, Chem Eng J, Small, Materials Today系列等国际期刊发表论文270余篇（IF>10的论文100余篇），H-因子67，先后有26篇论文入选ESI热点/高被引论文；主编/参编中、英文专著/教材13部；拥有30项国家授权专利技术。2016年获“Wiley材料学高峰论坛-西安”Highly-cited Author Award。2017年获中国国际光伏大会Best Presentation Award奖。2017-2023年，先后获陕西省科学技术进步奖一等奖、陕西省科学技术奖二等奖、陕西高等学校科学技术研究优秀成果奖特等奖、陕西高等学校科学技术奖一等奖、内蒙古自治区科技进步二等奖等。先后担任国际期刊International Journal of Hydrogen Energy和Renewable & Sustainable Energy Reviews客座编辑（Guest Editor国际期刊）。目前担任International Journal of Green Energy, Oxford Open Energy等编委；目前担任ESCI国际期刊Energy Materials（影响因子11.8）副主编；170余种主要国际SCI学术期刊的特邀审稿和仲裁专家。
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