【研究背景】
二维拓扑绝缘体以其无耗散边缘态为特征，是研究磁性与拓扑学相互作用的关键平台。这种相互作用的主要表现包括量子自旋霍尔效应（QSHE）和量子反常霍尔效应（QAHE）。在过去几十年中，寻找能够在没有朗道能级的情况下实现量子化输运的材料一直是凝聚态物理的热点。然而，寻找兼具结构稳定性和可调控拓扑性质的二维拓扑绝缘体对于开发功能材料仍是一项重大挑战。在此背景下，新型二维磁性拓扑材料T-RuO2成为极具竞争力的候选材料。近期，研究人员已成功通过实验合成稳定的 T-RuO2 纳米片，为进一步探索提供了坚实的实验基础。尽管取得了这些进展，T-RuO2 多层结构中拓扑性质的演变在很大程度上仍未被探索 。此外，为了有效地定制拓扑性质，研究这些特性对外加电场等外部刺激的响应，是迈向实际拓扑器件应用在科学上至关重要的一步。
【工作介绍】
近日，中山大学陈楷炫课题组基于第一性原理密度泛函理论（DFT）计算，系统地研究了双层T-RuO2的磁性和拓扑性质，重点关注了拓扑相与磁耦合构型之间的联系。研究表明，无论采用AA还是AB堆叠，T-RuO2双层结构在铁磁（FM）态下均会产生具有高陈数（C=-4）的量子反常霍尔态，其带隙分别为137 meV（AA堆叠）和139 meV（AB堆叠）。相反，反铁磁（AFM）双层被证实为量子自旋霍尔绝缘体，具有非平庸的拓扑不变量Z2=1。此外，作者还探讨了面外电场对电子和拓扑性质的调控作用，发现电场可有效调节带隙，并引起从拓扑绝缘态到传统金属态的相变。该文章发表在物理化学领域专业期刊The Journal of Physical Chemistry C（2026, 130, 7447−7453）上，中山大学硕士生王思远为本文第一作者。
【内容表述】
- 计算方法
研究采用基于第一性原理的密度泛函理论（DFT），通过VASP软件包进行计算。交换关联相互作用采用广义梯度近似（GGA）框架下的PBE泛函来描述。平面波截断能设置550 eV。为了准确描述Ru原子的电子强关联作用，引入了Hubbard U参数，且经过系统测试选取U = 1。此外，采用DFT-D3方法来修正层间的范德华相互作用。拓扑性质的分析基于Wannier90软件包构建的最大局域化Wannier函数进行。拓扑不变量Z2=1和陈数的计算则利用WannierTools软件包完成 。
- 结果与讨论
图1. (a)单层T-RuO2、(b) AA和 (c) AB堆叠T-RuO2双层的顶部和侧面晶体结构。图 (d) 显示了在 AA 和 AB 情况下，AFM 耦合状态下总能量对层间距离的依赖性关系。
T-RuO2属于空间群 P-3m1（No. 164）的六方晶格结构。单层结构呈现FM有序，而在双层体系中，层间AFM构型在能量上更为稳定，尽管两者的能量差仍然相对较小。这表明可以通过外加磁场在双层体系中诱AFM与FM有序之间的相变。结合自旋轨道耦合（SOC）对Ru轨道的投影能带结构分析进一步表明，单层T-RuO2的Ru–dz2、Ru–dyz 和 Ru–dxy轨道在费米能级附近的电子态中作出重要贡献。考虑SOC耦合并破坏时间反演对称性后，可以观察到如图2(b)所示147meV间接带隙的打开。该SOC诱导的带隙意味着可能存在拓扑相。而且，这种非平凡拓扑性在图2 (c)中得到了体现：在 (010) 表面上出现无能隙的量子传导通道，以及相应的量子化反常霍尔电导共同表明 (C = -2)。
图 2. (a) 单层T-RuO2的二维布里渊区和相应的高对称点。(b)单层T-RuO2与SOC的轨道权重能带结构。(c)单层T-RuO2的(010)表面态密度和量子反常霍尔电导。
文章随后转向T-RuO2双层系统的研究，重点关注两种不同的层间耦合相互作用，即FM和AFM构型。FM 耦合的双层系统表现出每个金属原子1.5μB的磁矩，从而打破了PT对称性（其中P为空间反演对称性，T为时间反演对称性）。这种对称性破缺导致AA和AB堆叠方式下Ru的能带发生分裂。在引入SOC后，观察到费米能级附近出现了显著的能隙开启，其计算值分别为137meV（AA 堆叠）和139 meV（AB堆叠）。双层体系在K点附近明显可见非零值贝利曲率。非零贝里曲率的存在导致了拓扑非平凡的陈数，这与单层情况中观察到的现象类似。AA和AB堆叠系统在 (010)表面的边缘态均可以识别出四个手性边缘通道，这与反常霍尔电导σxy一致。这些特征证实了FM双层系统的陈数C = -4。总的来说，这些发现表明，通过堆叠两个T-RuO2单层，具有 FM 层间耦合的AA和AB堆叠T-RuO2双层均可承载高陈数量子反常霍尔态。
图3.(a) FM堆叠对拓扑特性影响的示意图。(b)具有FM态的AA和AB堆叠构型T-RuO2的能带结构。(c) AA堆叠结构的贝里曲率分布。(d, e) AA和AB堆叠结构T-RuO2的(010)表面上的表面态密度和量子反常霍尔电导
另外，AFM层间耦合体系在引入SOC后，AA和AB 配置分别产生了123 meV和121 meV的拓扑能隙，如图 4(b) 所示。尽管单层表现出非零的贝里曲率，但AFM双层中的PT对称性会迫使全局贝里曲率归零。鉴于两层具有相反的磁矩，这种全局贝利曲率归零的现象是通过一种抵消机制实现的，即顶层和底层贡献了符号相反的贝里曲率。另外，该系统具有螺旋边缘态特征，这与拓扑非平凡的Z2相一致。为了证实这一点，图4(c)和4(d)展示了AA和AB堆叠系统在(010)表面的边缘态以及Wannier 电荷中心的演变，表明其拓扑不变量 Z2 = 1。从理论上讲，实现二维反铁磁拓扑绝缘体的一种潜在方法是将两个磁矩大小相等且方向相反的量子反常霍尔绝缘体进行叠加。由此产生的螺旋边缘态—类似于量子自旋霍尔效应中的边缘态，也可以理解为两个反向传播的手性模式的叠加。
图 4.(a) AFM堆叠对拓扑特性影响的示意图。(b) 具有 AFM 状态的AA和AB堆叠结构T-RuO2的能带结构。(c, d) AA和AB堆叠构型T-RuO2的(010)表面上的表面态密度和Wannier电荷中心的演化。
为了进一步研究单层和双层T-RuO2的磁学性质，我们采用了一个简化的伊辛（Ising）模型来分析层内和层间交换耦合，该模型考虑了Ru原子的最近邻（NN）和次最近邻（NNN）相互作用。如图5(a)-(c)所示，我们的分析包括了一个2×2超胞内单层的三种磁结构，即一个铁磁（FM）相、一个条带状反铁磁（stripy AFM）相和一个锯齿状反铁磁（zigzag AFM）相。双层的具体磁结构在文章补充材料的图S1中给出。图5(d) 和 5(e) 表示系统中存在的磁交换相互作用。简化后的Ising模型最终确定如下：
这里，Jintra1表示最近邻Ru-Ru层内交换相互作用，而 Jintra2对应于次最近邻层内交换相互作用。为了描述双层系统中的层间耦合，还引入了一个额外的层间交换参数Jinter1。求和项包括双层系统同层内以及相邻层之间的最近邻和次最近邻相互作用，这些磁交换耦合之间的相互作用决定了T-RuO2系统的磁基态。下标i和j索引磁性Ru原子，Si和Sj代表它们各自的自旋。然而，需要注意的是，此处给出的磁矩与引入SOC后获得的值有所不同，如文章补充材料中的图S3所示。
表2总结了交换耦合常数。计算采用了包括 PBE、PBE+U和SCAN在内的几种泛函。对于单层系统，所有泛函均给出了FM层内耦合（表现为正的Jintra1和Jintra2），尽管其数值大小有所不同。在AA堆叠的双层系统中，各泛函计算出的层内耦合仍主要保持为铁磁性。然而，SCAN泛函独特地预测出了负的Jintra2（-8.01 meV），这表明可能存在磁竞争性交换路径。在所有泛函中，层间耦合Jintra1均一致为负值，有力地证实了AFM层间相互作用的存在。对于AB堆叠的双层系统，PBE 和 PBE+U 保持了铁磁层内耦合，而 SCAN 则揭示了截然不同的行为：Jintra1显著增强（36.63 meV），且存在很大的负Jintra2（-63.8 meV），这表明在次最近邻层面上反铁磁性占主导地位。在各泛函中，AB 堆叠的层间耦合均接近于零，反映出其磁相互作用明显弱于AA堆叠，这可能是由于较大的层间距离导致轨道重叠减少所致。
图5. (a−c)采用三种不同的磁性构型来计算层内交换常数。图(d)和(e)分别展示AA和AB堆叠结构的层间交换相互作用。
最后，文章对AA堆叠的T-RuO2双层系统施加了外部垂直面外电场，并研究了其电子结构和拓扑性质的响应。如图6所示，在相对较低的电场强度（0.01-0.05 V/Å）下，双层T-RuO2保持了其原有的拓扑性质，尽管能隙逐渐减小。然而，当电场增加到0.10 V/Å时，双层T-RuO2转变为金属态，平台状电阻消失，此时它不再表现出拓扑特征。伴随着能带结构和拓扑相的这些变化，Ru离子的磁矩在高达0.10 V/Å的电场下也表现出显着的变化。这表明电场对双层T-RuO2的影响主要涉及能带的移动，并最终导致能隙的变化。这些结果突显了双层T-RuO2系统的可调控性，并为二维磁性拓扑材料的设计及其在量子器件中的潜在应用提供了理论基础。
图 6. 图(a)−(c)显示了不同外加电场下电子能带结构的演变，以及相应的量子反常霍尔电导。(d) 带隙随着垂直电场的增加而变化
这种电场诱导的能带演化以及随后的相变，根本上源于由电荷极化和对称性破缺驱动的Stark效应。面外电场明确打破了系统沿z轴的空间反演对称性。由于处于不同空间位置的原子感受到不同的静电势，电场在整个双层结构中引入了电势梯度。这种静电势梯度导致占据不同空间位置的能带之间发生相对的能量偏移。由于导带和价带的电子态具有不同的空间分布，它们对这种电势梯度的响应也有所不同。
【结论】
总的来说，文章系统地研究了二维T-RuO2双层体系，其中包括AA堆叠和AB堆叠构型的拓扑和磁学性质。在被确定为基态的AFM耦合双层中，通过堆叠两层具有相反磁矩的T-RuO2单层，并保持PT对称性，可以实现QSHE相。相比之下，FM耦合状态则产生具有高陈数C = -4的量子反常霍尔效应QAHE。此外，利用简化的Ising模型，我们进一步计算了T-RuO2单层和双层的磁交换耦合常数，揭示了主导磁相互作用及其对堆叠构型的依赖关系。最后，我们考察了T-RuO2双层对外加电场的响应，发现外加电场可以有效调制带隙，甚至驱动体系由拓扑绝缘相向金属相的转变。这些发现为设计和开发可电场调控的多功能二维磁性拓扑材料提供了理论指导。
