在铜氧化物（铜酸盐）中发现高温超导性之后，人们一直在寻找类似的超导体。镍氧化物（镍酸盐）一直是一个持久的研究候选，原因在于Ni1+和Cu2+具有相同的3d9电子构型，其超导性最终在Sr掺杂的NdNiO2薄膜，即“无限层”镍酸盐中得以实现。随后，超导镍酸盐家族已扩展到包含具有不同稀土元素（La、Pr或Nd）和掺杂剂（Sr、Ca或Eu）阳离子的无限层RNiO2、五层四方平面结构的Nd6Ni5O12，以及电子结构不同的类钙钛矿镍酸盐。尽管四方平面镍酸盐与铜酸盐之间具有密切的类比关系，但它们在超导行为、电子结构和关联物相方面存在关键差异，这使得四方平面镍酸盐成为探索非常规超导性的一个丰富材料体系。在广泛的结构和化学多样性背后，空穴掺杂铜酸盐的相图在超导区域及其他邻近关联特征（如奇异金属、赝能隙和费米液体类似相）方面表现出明显的相似性。铜酸盐中这种普遍的现象学特征激发了对统一理论描述的追求，尤其是在反铁磁方格点上的有效自旋-1/2模型。同时，通过铜酸盐的细微差异，如顶氧-铜距离或轨道极化强度进行参数化，可能有助于提炼高临界温度（Tc）超导性的关键材料要素。遵循这一思路，关键问题在于，在超导四方平面镍酸盐中，哪些现象学特征是同样普遍的，从而反映了d9镍-氧体系的基本物理，哪些特征对精确的结构环境敏感并可被合理调控。
二、【成果掠影】
在此，哈佛大学Julia A. Mundy教授等人（通讯作者）等人基于持续优化外延生长及拓扑定向还原合成工艺，构建了多层四方平面结构Ndn+1NinO2n+2化合物的相图，并在n=4至8的维度范围内发现了超导性特征。结果显示，随着n减小，超导各向异性因4f电子效应而发生演变，电子结构特征趋近于类铜酸盐行为，且磁性涨落持续存在于超导区域内并延伸至过掺杂的非超导区域，该超导区域与化学掺杂的无限层镍酸盐的超导区域重叠，展示了四方平面镍酸盐在不同结构实现形式下的潜在共性与差异。本工作为创建新型镍基超导体建立了这一层状模板。
相关研究成果以“Superconducting phase diagram of multilayer square-planar nickelates”为题发表在Science上。
三、【核心创新点】
1.作者发现在多层四方平面结构的Ndn+1NinO2n+2化合物中，对于维度n=4、5、6、7和8，存在一个超导区域，通过结构层状化来调控这些化学未掺杂化合物的电子性质。
2.该超导区域与化学掺杂的无限层镍酸盐的超导区域重叠，观察到随着n减小，电子结构变得更类似于铜酸盐。
四、【数据概览】
图1 多层Ndn+1NinO2n+2镍酸盐的结构及相图© 2026 AAAS
图2 Ndn+1NinO2n+2中相图和电子输运特性©2026 AAAS
图3 Ndn+1NinO2n+2的电子结构©2026 AAAS
图4 利用RIXS在Ndn+1NinO2n+2中的磁激发©2026 AAAS
五、【成果启示】
总的来看，多层四方平面镍酸盐Ndn+1NinO2n+2的相图表明，其超导区域在电子计数上与无限层镍酸盐和空穴掺杂铜酸盐高度重叠，均位于接近3d9的通用掺杂范围。电子结构随n减小趋近铜酸盐，稀土5d杂化减弱，氧2p杂化增强。钕4f磁矩显著影响超导各向异性，且该效应随空穴掺杂增加而增强，揭示稀土磁性-维度-超导性间的复杂关联。结构调控进入高过掺杂区，发现磁激发从超导n=5持续至金属性n=3，类似铜酸盐，但磁激发与超导性的关系尚不明确。多层与无限层镍酸盐超导区域的重叠统一了不同结构形式的四方平面体系，提供了提炼超导关键要素和检验理论（如近藤耦合）的独特平台，未来可通过原子级设计协同化学取代与结构调控，探索新型超导镍酸盐。
文献链接：“Superconducting phase diagram of multilayer square-planar nickelates”（Science，2026，10.1126/science.adp4440）
本文由材料人CYM编译供稿。
