近日，华东师范大学袁翔课题组在磁性拓扑材料锑掺杂的MnBi2Te4中观测到由粒子-空穴对称性破缺引起的宽谱的巨圆二色性。研究团队首先在理论上提出了强磁场产生粒子-空穴对称性破缺而导致系统只对一种圆偏振光响应的新原理，这一原理的验证需要强磁场下偏振分辨的红外光谱装置。研究团队研发了相应的科学仪器，并在实验上观察到比现有材料强两个数量级且覆盖极宽波段的巨圆二色性，验证了理论构想。相关科学成果以“Giant and Broadband Circular Dichroism from Particle-Hole Symmetry Breaking in Weyl Semimetals”为题发表于《Nature Materials》。自主研发的偏振分辨原位强磁场红外光学装置成果发表于《Advanced Scientific Instruments》。这一工作提出了“粒子-空穴对称性”对拓扑物质调控的重要性，也为光学手性的实现提供了新方案。
圆二色性是表征材料手性特征及对称性破缺的重要物理量，广泛应用于凝聚态物理、化学和生命科学等领域。然而，在传统磁性材料、手性晶体以及人工超结构中，由于对称性破缺程度有限，两种手性光学通道通常难以被完全区分，因此观测到的圆二色性信号往往较弱且局限于窄频段范围。如何在宽频谱范围内实现强烈甚至完全的手性选择，一直是光学与拓扑物理领域的重要科学问题。
粒子-空穴对称性描述了系统在导带-价带翻转的过程中保持不变的性质，MnBi2Te4 系统中粒子-空穴对称性在强磁场下的破缺，由k·p模型预测（图1）。在无磁态下，Bi层和Te层贡献的能带保持自旋简并；强磁场诱导进入铁磁相后，交换作用打破方向的自旋简并。铁磁序还会破坏时间反演对称性，进而引入额外的面内自旋轨道耦合项：一套能带色散趋于线性，另一套则逐渐展平。最终，在面外耦合项的作用下，能带仅保留一对具有显著面内粒子-空穴对称性破缺的外尔点。进一步，磁场下的朗道量子化的计算发现了外尔点附近的能带嵌套效应，显著增强了联合态密度，从而产生强烈的带间朗道能级跃迁信号，并使其光学响应扩展至整个红外探测波段。光学跃迁矩阵（图2b-c）显示，外尔点附近满足
的选择定则，而零动量处仅允许特定跃迁通道存在。理论计算得到的光电导谱的特征峰中（图2d-f），其中
来源于外尔点附近的朗道量子化，
则对应零动量位置，证实了强磁场下外尔费米子朗道能级跃迁的物理图像。进一步计算结果（图2g-h）表明，Mn(Bi,Sb)2Te4的光学吸收几乎完全由单一手性通道贡献，而另一手性通道在整个能量范围内被强烈抑制。随着粒子-空穴对称性逐渐破缺，外尔锥由对称结构演化为强不对称结构，圆二色性也随之从零迅速增强。从对称性角度出发，粒子-空穴对称性给互为粒子-空穴对的朗道能级跃迁（以及相应锁定的圆偏振光）施加了对称性约束，因此粒子-空穴对称性破缺与圆二色性的产生具有直接关系。这一模型预测了MnBi2Te4在强磁场量子化条件下的圆二色性。
然而，要直接验证这一理论预言，需要在强磁场、低温条件下实现宽频谱圆偏振分辨红外测量，这对实验技术提出了极高要求。为此，研究团队自主研发了首套偏振分辨原位强磁场红外光学装置（图3）。通过设计高信噪比开普勒式成像光路、集成圆偏振调控元件以及创新外置探测腔结构，实现了低温强磁场条件下覆盖整个红外波段的圆偏振分辨光谱测量，突破了传统强磁场红外系统在偏振控制和波段覆盖方面的技术瓶颈。
利用该装置，研究团队首先对Mn(Bi,Sb)2Te4在强磁场下的拓扑电子态进行了系统表征。随着磁场增加，样品随磁场依次经历反铁磁态、倾斜反铁磁态和铁磁态转变，其中当掺杂浓度时载流子迁移率显著提升，为强磁场下的朗道量子化提供了条件（图4a-b）。磁场红外透射和吸收谱（图4c-d）在临界磁场附近出现明显谱重分布，并在高磁场区观察到一系列随磁场演化的窄峰结构。对能量作微分的分析（图4e）进一步揭示了清晰的带间朗道能级跃迁，其跃迁能量随
变化，并具有零场截距和逐渐减小的能级间距，表明体系进入了无质量相对论费米子的外尔半金属态。
在确认外尔费米子朗道能级形成后，研究团队利用装置的圆偏振分辨功能测量了Mn(Bi,Sb)2Te4对左右旋圆偏振光的吸收差异。实验结果显示，与非偏振光下完全对称的朗道能级跃迁（图5a）不同，材料在圆偏振光照射下表现出极强的手性选择性（图5c），并产生覆盖6-13 μm宽波段的圆二色性信号，最大值达到3240 mdeg。相反磁场方向以及相反圆偏振构型下的光谱响应进一步证实了其来源于材料本征的手性电子态。通过掺杂浓度调控的实验表明，圆二色性强度随材料参数变化呈现与迁移率实验一致的演化规律，从而排除了传统磁光效应及其他与磁矩相关机制的可能性。
图1｜Mn(Bi,Sb)2Te4中外尔点的形成及粒子-空穴对称性破缺机制
图2｜朗道能级跃迁来源和巨圆二色性的理论分析
图3｜强磁场红外偏振调控模块示意图和装置照片
图4｜Mn(Bi,Sb)2Te4的强磁场红外光谱响应
图5｜Mn(Bi,Sb)2Te4的偏振分辨红外光谱和宽谱巨圆二色性
最终实验发现了比现有材料强两个数量级（~130 mdeg nm−1）且覆盖极宽波段(~6-13 μm)的巨圆二色性。这一工作提出了粒子-空穴对称性对拓扑物质调控的重要性，也为光学手性的实现提供了新方案。为解决这一科学问题所研制的原位偏振分辨的强磁场红外装置也为磁场下的物质科学研究提供了新的装置。
科学论文Nature Materials以华东师范大学博士生蒋翔宇、杜宇涵，博士后施泽平，复旦大学博士生陈昊楠为论文共同第一作者；华东师范大学袁翔教授和复旦大学张成研究员为论文共同通讯作者。仪器论文以施泽平、吴闻彬、张智炜、杜宇涵、徐辰尧为共同第一作者，袁翔教授为论文通讯作者。以上工作得到国家自然科学基金委员会、科技部、教育部、上海市等项目支持。
Nature Materials链接：https://doi.org/10.1038/s41563-026-02630-6
Adv. Sci. Instrum.链接：https://doi.org/10.1016/j.asi.2026.100005
课题组介绍
袁翔课题组长期从事强磁场下的拓扑凝聚态物质研究和强磁场红外光谱装置研发。代表性工作有：建成高性能强磁场红外装置；发现强磁场下的一维外尔费米子、三维范霍夫奇点。相关强磁场红外光谱装置长期对各学科用户开放共享。课题组网站：https://yuanlab.ecnu.edu.cn/
