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锡掺杂促进2D钙钛矿横向异质结稳定性提升和晶体管器件性能提升

科学背景

2D(二维)卤化物钙钛矿因其量子限域、可调带隙和溶液可加工性,被视为下一代柔性电子与光电芯片的明星材料。然而,其“软”晶格特性极易产生卤素空位,导致Br⁻/I⁻在电场、光照或温度梯度下快速迁移,诱发界面组分渐变、能带漂移及I-V滞回,成为制约器件稳定性与规模集成的瓶颈。传统策略(A-位大体积有机阳离子、表面钝化、维度调控)虽可部分缓解离子迁移,但在横向异质结中同时兼顾晶格稳定性与载流子输运仍缺乏普适方案。

创新成果

刘勇团队提出“阳离子空间位阻+B位合金化”协同策略:在(PEA)₂Pb₁₋ₓSnₓBr₄-(PEA)₂PbI₄横向异质结中引入适量Sn²⁺取代Pb²⁺,实现了“一石三鸟”:

迁移垒提升:DFT计算表明,25% Sn掺杂将Br⁻迁移势垒从1.78 eV提高到3.02 eV,抑制卤素互扩散。

能带工程优化:形成I型p-p异质结,界面内建电场加速电荷分离;Sn 5p轨道下移价带顶,空穴有效质量降低26%,浓度提升。

器件性能跃升:基于(PEA)₂Pb₀.₇Sn₀.₃Br₄-(PEA)₂PbI₄的FET实现无滞回转移特性,空穴迁移率8.41 cm² V⁻¹ s⁻¹、开关比2.52×10⁶、亚阈值摆幅813 mV dec⁻¹,跻身已报道p型2D钙钛矿薄膜晶体管前列。

图文导读

图1 外延生长流程与结构

图2 结构完整性验证

图3 Sn掺杂2D钙钛矿横向异质结热稳定性与理论解释

图4 基于2D钙钛矿横向异质结的场效应晶体管器件性能

科学启迪

该工作首次在2D横向异质结中揭示Sn合金化抑制卤素迁移的微观机制,并将其与能带工程、界面电荷动力学无缝衔接,为“软晶格”光电材料的稳定性设计提供了可复制的“成分-界面-器件”协同范式。未来通过A-位阳离子空间位阻与B-位合金化的深度耦合,有望进一步拓展至低维钙钛矿逻辑电路、柔性神经形态器件及片上光电集成芯片。

论文信息

该研究成果以“Tin Substitution Stabilizes 2D Perovskite Epitaxial Heterostructures for High-Mobility, Hysteresis-Free Field-Effect Transistors”为题,发表于国际著名期刊《Advanced Functional Materials》上。武汉理工大学材料复合新技术国家重点实验室刘满锐、刘大民、廖小彬为共同第一作者,刘勇教授为通讯作者。

M. Liu, D. Liu, X. Liao, et al. “ Tin Substitution Stabilizes 2D Perovskite Epitaxial Heterostructures for High-Mobility, Hysteresis-Free Field-Effect Transistors.” Adv. Funct. Mater. (2025): e10358. https://doi.org/10.1002/adfm.202510358

通讯作者简介

刘勇,武汉理工大学教授,博士生导师,湖北省青年人才。2015年在复旦大学获工学博士学位,随后在复旦大学(2015-2016,合作导师赵东元院士)、加州大学伯克利分校(2016-2019,合作导师杨培东院士)从事博士后研究。2020年回国加盟武汉理工大学材料科学与工程国际化示范学院&材料与微电子学院。

主要从事新型功能半导体微电子/多孔材料的可控合成、界面自组装及其在新能源转换与存储等领域的创新应用研究。以第一作者和通讯作者身份在国际一流学术期刊上发表高水平学术论文30余篇,其中包括顶级学术刊物 Nature子刊Nature Communications;Science子刊Science Advances,材料领域顶级期刊Advanced Materials,美国化学会顶级期刊Journal of the American Chemical Society

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