PRL 广东工业大学董华锋教授课题组：拉应变La3Ni2O7薄膜有望常压下实现更高Tc高温超导

近日，物理与光电工程学院董华锋教授联合河南大学与河南省科学院、中国科学技术大学等院校合作研究，预言La₃Ni₂O₇薄膜在合适的衬底提供～2%拉伸应力下有望常压实现更高的超导临界温度，相关研究成果发表在物理领域的顶级期刊《Physical Review Letters》，河南大学刘亮亮副教授与广东工业大学彭俊豪博士为共同第一作者，董华锋教授、贾瑜教授和张振宇教授为共同通讯作者。

2023年，我国科研人员在Ruddlesden-Popper（RP）相双层La₃Ni₂O₇体相材料中观测到80 K的超导现象，且该特性已在多个RP相镍氧化物体系中得到验证。但极端高压条件限制了材料本征物性的精准表征，也限制了对超导配对机制、能隙对称性等关键科学问题的深层理解。为摆脱高压环境的限制，外延应变调控成为研究新路径。目前，科研人员借助衬底压缩应变调控，已在常压下实现 La₃Ni₂O₇薄膜 40 – 60 K的超导，证实异质外延是探究其常压超导与电子结构的可靠平台。然而，目前的超导仍主要出现在压缩应变窗口内，T_c也明显低于高压体相的80 – 100 K。前期的研究指出T_c与晶格c轴参数呈负相关，因此“反向调控”的思路随之出现：通过面内拉伸应变压缩c轴，并促进 Ni γ带（轨道成键态）的金属化，有望进一步优化超导性能。但实验显示约1.9%拉应变的 SrTiO₃衬底上，La₃Ni₂O₇薄膜并未出现超导特性。因此，寻找更合适的衬底体系并实现更连续、可控的应变调控，是推动La₃Ni₂O₇超导性能进一步提升的关键路径。

基于这些挑战，研究团队针构建了合金化三元衬底 Ba_1-xSr_xO（x = 1 – 0）[见图1]，通过调节x值比例，可实现衬底对La₃Ni₂O₇薄膜从压缩到拉伸的连续应变调控。所设计的压应力衬底（-1.6%）Ba_0.25Sr_0.75O与拉应力衬底（2.1%）Ba_0.75Sr_0.25O，均有利于La₃Ni₂O₇薄膜的高质量外延生长，并表现出良好的热力学稳定性；针对实验中采用的拉伸衬底SrTiO₃，计算结果显示，由于TiO₂截止面SrTiO₃（TiO₂-SrTiO₃）与 La₃Ni₂O₇薄膜在界面处发生显著结构扭曲，导致薄膜热力学稳定性较差，而SrO截止面SrTiO₃（SrO-SrTiO₃）则可促进薄膜稳定生长。因此，理论计算表明，实验上可在Ba_0.25Sr_0.75O、Ba_0.75Sr_0.25O及SrO-SrTiO₃衬底上，热力学相对稳定地生长出 La₃Ni₂O₇薄膜。

图1：（a）La₃Ni₂O₇/Ba_1-xSr_xO异质结模型。（b）La₃Ni₂O₇薄膜在Ba_0.75Sr_0.25O、SrO-SrTiO₃和TiO₂-SrTiO₃衬底弛豫后的界面构型。（c）和（d）La₃Ni₂O₇薄膜的热力学稳定性分析。

更重要的是，Ba_1-xSr_xO系列衬底可有效调控La₃Ni₂O₇薄膜的电子结构。在压缩应力作用下（如Ba_0.25Sr_0.75O或SrO衬底），薄膜c轴及NiO₆八面体垂直高度进一步拉长，Ni γ能带整体下移，远低于费米能级；而在拉伸应变作用下，c轴显著收缩且NiO₆八面体倾角θ增大，使Ni γ能带抬升至接近费米能级。尤其在Ba_0.75Sr_0.25O和BaO衬底上，较大的拉伸应力驱使部分电子从Ni 的轨道转移到轨道，在γ带中引入空穴掺杂，使其呈现金属性。尤其是，在Ba_0.75Sr_0.25O施加约2.1%拉伸应力下，Ni 轨道谱线在费米能级附近出现平带峰值，对应的费米能级态密度N(E_F)与高压体相数值相当。高电子态密度被认为有助于增强超导性，这预示着La₃Ni₂O₇/Ba_0.75Sr_0.25O异质结有望获得更高的（与高压体态可比的）超导电性。此外，研究团队还对不同衬底上薄膜的氧空位形成能进行了研究，发现La₃Ni₂O₇薄膜在Ba_0.75Sr_0.25O衬底上的氧空位形成能明显低于TiO₂-SrTiO₃衬底，表明Ba_0.75Sr_0.25O拉伸衬底在生长La₃Ni₂O₇薄膜方面具有更优异的性能。

本研究提出在Ba_0.75Sr_0.25O或SrO-SrTiO₃衬底上施加约2%的拉伸应变，既可实现La₃Ni₂O₇薄膜的高质量稳定外延生长，又能有效压缩其c轴晶格参数，促使 Ni 轨道在费米能级附近形成平带谱峰。上述结构与电子特征和高压块体超导相高度吻合，为常压条件下实现更高超导转变温度提供可行的材料平台。

图2：La₃Ni₂O₇薄膜在Ba_1-xSr_xO和SrO-SrTiO₃衬底拉伸和压缩应力调节下的电子结构演化

该工作得到了科技部科技创新2030、国家自然科学基金委和河南省自然科学基金委的资助。

论文：Liangliang Liu^#, Junhao Peng^#, Zhuangzhuang Qiao, Shuo Cai, Huafeng Dong*, Yu Jia*, Zhenyu Zhang*. Optimally Tensile Strained La₃Ni₂O₇ Films as Candidate High-temperature Superconductors on Designer Substrates Ba_1−��Sr_��O and SrO-Terminated SrTiO₃. Phys. Rev. Lett. 136, 196002 (2026).