一、【科学背景】
锂硫电池因高理论能量密度备受关注，但要在实际中实现超高比能（>400 Wh/kg），必须在低电解质/硫比和高硫载量等苛刻工况下运行，这会导致电极界面产生极高浓度的多硫化锂（LiPSs）界面层。然而，固态放电产物硫化锂（Li2S）具有高度的电子和离子绝缘性，其在界面的具体沉积与溶解机制，尤其是“表面介导”与“溶液介导”两条竞争反应路径的微观动态规律，目前仍不明确。此外，传统的催化研究多局限于单分子相互作用模型，未能揭示在真实高浓度工况下，多分子聚集、轨道重叠及能带杂化对电荷转移和反应势垒的影响。因此，探究真实运行条件下的界面电化学转化机制，对指导下一代高比能电池的理性设计具有重要意义。
二、【创新成果】
厦门大学孙世刚院士、廖洪钢教授团队联合华中科技大学黄云辉教授团队等人，借助自主研制的原位液相透射电镜技术，首次在纳米级尺度下直接观测到锂硫电池在实际贫液工况下的“浓度驱动相分离”现象，证实了高浓度多硫化锂界面层的形成与演化。结合电化学测试与理论计算，该研究突破性地阐明了HCIL内部并存且竞争的“表面介导”和“溶液介导”两条电荷转移动力学路径，合理解释了绝缘性Li2S超厚沉积层形成的微观机制。更重要的是，研究打破了传统“单分子催化”模型的局限，首次揭示了高浓度工况下多硫化锂发生聚集时，分子间轨道重叠与能带杂化会促使能量带隙变窄，进而显著增强集体电荷转移能力。基于这些微观机制的发现，团队通过平衡电极界面处的反应路径，成功设计出兼具优异快充性能与超高比能量（>400 Wh/kg）的实用化锂硫电池体系。该项发现为深入认识贫电解液条件下锂硫电池的反应本质，为设计和发展高能量密度、快充锂硫电池体系提供了新的理论基础。相关研究成果以“Revealing competitive interfacial reactions in high-energy Li-S batteries”为题发表于Nature杂志。
图1. 高浓度多硫化锂在界面处的相互作用© 2026 Nature
图2. 高浓度界面层中硫化锂沉积过程的可视化观测© 2026 Nature
图3. 液滴状致密相介导的两种竞争性硫化锂沉积路径© 2026 Nature
图4. Li2S6聚集行为对分子几何结构与电子结构的影响© 2026 Nature
图5. 高能量密度锂硫电池的电化学行为与性能© 2026 Nature
三、【科学启迪】
这项研究揭示了实际贫液工况下电极界面多硫化锂聚集与相分离的内在机制，提醒研究者在评估电化学界面动力学时必须重视多分子协同效应与能带杂化。所提出的电极结构优化策略不仅能够有效平衡竞争反应路径、抑制多硫化物穿梭，更为高比能电池界面设计提供了新的设计思路，可广泛应用于各类多电子转移器件的精细调控。研究首次清晰识别了高浓度界面层中“表面介导”与“溶液介导”活性位点的演化与空间分布，为理解绝缘产物限域形核的构效关系提供了直接实验依据，也为高效快充储能材料的理性设计指明了方向。
原文信息：Zhou, S., Pei, F., Zheng, Q. et al. Revealing competitive interfacial reactions in high-energy Li-S batteries. Nature (2026).
