一、 【导读】
介孔粉体在一定温度（或温度与压力）的作用下可率先从“弱桥”（骨架薄弱连接处）结合部位坍塌成高表面活性的纳米碎片，促进了颗粒的聚集与融合，有助于降低材料的烧结温度，从而保护高温下易失活的功能基元，实现结构-功能一体化陶瓷的低温制备，意义重大。其中，如何将功能基元均匀分散至介孔粉体的孔道或墙壁中，是设计并构筑高性能结构-功能一体化陶瓷的先决条件。
针对以上需求，该研究提出了一种普适性的两步合成策略，成功实现了原子有序高熵金属间纳米颗粒（intermetallic nanoparticles，iNPs）在介孔碳（mesoporous carbon，mC）载体中的原位组装，为获得兼具有高烧结活性和优异功能特性的介孔粉体提供了新的思路。
二、【创新成果】
近日，东华大学先进纤维材料全国重点实验室、材料科学与工程学院罗维、邱鹏鹏团队发展了一种极具普适性和可控性的“配体辅助界面单胶束组装-氨气碳化”策略，成功构建了高熵金属间纳米颗粒与介孔碳的复合材料（iNPs-mC）。该方法的核心创新在于利用金属-多巴胺-嵌段共聚物复合单胶束作为构筑单元，通过一步热处理同步实现了金属原子的有序化、碳骨架的介孔化以及iNPs在介孔孔壁的原位锚定，有效解决了传统方法中iNPs易团聚、尺寸分布不均、与载体相互作用弱等问题。
该策略实现了对iNPs成分（从二元到八元）、原子有序度（0-95%）和晶相（如L1₀, L1₂）的精确调控，并可适配于零维、一维和二维等多种形貌的碳载体。
四、【数据概览】
图1 将iNPs负载到碳载体上的不同合成方法示意图。a. 共沉淀/后接枝过程，随后进行高温还原处理。b. 湿法浸渍过程，先制备介孔碳载体，再通过真空过滤或表面功能化将金属前驱体引入介孔中。c. 配体辅助界面单胶束组装策略，随后进行NH₃退火处理（以二维碳载体上的单胶束组装为例）。 © 2026 Nature Protocols
与传统方法相比，本策略的关键区别在于：共沉淀和后接枝容易堵塞介孔通道，湿法浸渍因毛细管力易导致颗粒团聚，而本方法通过金属-有机超结构的构筑与氨气碳化，实现了iNPs在介孔孔壁的原位锚定，避免了上述问题。
图2 不同退火温度下PtFeCoNiCu iNPs-mC-GO的表征。a. XRD图谱。b. 计算得到的有序度。c. 暗场STEM图像及相应的元素分布图（比例尺，50 nm）。© 2026 Nature Protocols
退火温度对iNPs有序度的影响：XRD分析显示，低于600℃时仅为无定形金属簇；650℃时出现无序面心立方PtFe相；680℃以上开始出现L1₀有序相的特征衍射峰（24.2°和33.4°）。温度从680℃升至750℃，有序度从30.5%提升至82.1%。若采用两步NH₃退火（750℃/120 min后650℃/120 min），有序度可达93.8%。暗场STEM及元素分布图证实，即使在高温下各金属元素仍保持均匀分布
图3 从二元到八元的Pt基iNPs-mC-GO的表征。a. XRD图谱。b. 暗场STEM图像及相应的元素分布图（比例尺，50 nm）。c-i. 五元PtFeCoNiCu iNPs-mC-GO样品的表征：c. 原子级HAADF-STEM图像（比例尺，1 nm），d. 沿[011]晶带轴对应的FFT花样，e. 原子级HAADF-STEM图像及相应元素分布图（比例尺，1 nm），f. 叠加在HAADF图像上的晶格位点元素分布示意图，g. 模拟原子结构示意图，h. 沿f图中红线的柱强度，i. 各元素原子分数。 © 2026 Nature Protocols
XRD分析表明，从二元PtFe到八元PtPdFeCoNiCuMn合金体系均呈现出有序L10相的特征衍射峰。通过原子分辨率的HAADF-STEM观察和元素面分布分析，我们首次在五元合金中直接证实了Pt原子占据顶点位置、而Fe/Co/Ni/Cu原子占据面心位置的有序排列模式。这一发现为”高熵金属间纳米颗粒”的存在提供了最直接的结构证据。
图4 PdFe iNPs-mC-CF的详细表征。a. SEM图像（比例尺，200 nm）。b、c. 原子分辨率HAADF-STEM图像及沿[100]晶带轴对应的FFT花样（比例尺，2 nm）。d. 放大的原子分辨率HAADF-STEM图像、沿红线的柱强度及相应原子尺度EDS元素面扫（比例尺，1 nm）。e. 有序PdFe iNPs-mC-CF与无序PdFe NPs-mC-CF的XRD对比图谱。f. （110）有序峰与（111）、（200）主峰的峰面积定量评估。g. 氮气吸脱附等温线。h. 孔径分布分析。i. Pd 3d核心能级的高分辨XPS谱。j. Fe 2p核心能级的高分辨XPS谱。 © 2026 Nature Protocols
二元PdFe体系为例，全面展示了产物的多维度表征：原子级HAADF-STEM证实Pd和Fe原子在L1₂超晶格中的交替排列，有序度达95%；BET比表面积400.10 m²/g，孔径约10 nm；XPS显示Pd和Fe结合能偏移，证实合金内部的电子相互作用。
五、【成果启示】
该工作为高质量功能化陶瓷粉体的设计与可控制备，以及结构-功能一体化陶瓷材料的低温构筑提供了全新的思路，有望推动先进陶瓷材料在极端环境条件下应用。
原文详情：Pengpeng Qiu, Guihua Zhu, Minghao Li, Weichao Bao, Ying Jiang, Lianjun Wang, Wan Jiang, Wei Luo*. Ligand-assisted interfacial monomicelle assembly to incorporate intermetallic nanoparticles into mesoporous carbon nanostructures. Nature Protocols (2026) https://doi.org/10.1038/s41596-025-01326-6.
本文由PP供稿。
