
通讯作者:卢旭
第一作者:黄亮(现南开大学研究员),高歌,赵继武(现陕西师范大学副研究员)
通讯单位:阿卜杜拉国王科技大学(KAUST)
论文链接:https://www.nature.com/articles/s41929-025-01411-9
背景
电化学二氧化碳还原(CO2R)被认为是解决温室效应与实现碳循环经济的潜在途径。然而,大多数研究仍在使用较为理想化的常压CO2,难以对接实际工业场景。事实上,在碳捕集与封存(CCS)过程中,CO2通常以高压、高纯度的形式存在(HP-cCO2),并已在多个行业大规模应用。但如果只是捕集再储存,能耗高且缺乏经济效益。如何直接利用HP-cCO2,将“成本”转化为“价值”,是实现工业碳循环的关键问题。
研究亮点
有鉴于此,阿卜杜拉国王科技大学(KAUST)卢旭教授团队基于前期高压二氧化碳还原研究(Nature Communications 14, 2958, 2023;ACS Catalysis 15, 3505-3514, 2025),在顶级学术期刊Nature Catalysis发文提出了使用高压膜电极反应器(MEA),将HP-cCO2直接转化为高附加值的乙烯(C2H4)。性能亮点包括:
超高选择性与电流密度——在20 bar压力下,C2H4法拉第效率高达 85%,C2H4分电流密度可达 750 mA cm–2;
长时间稳定运行——在600 mA cm–2下稳定运行 1500小时,C2H4法拉第效率仍保持在80%以上;
工况拉曼谱学表征——通过MEA工况拉曼光谱表征阴极催化剂表面和催化剂-膜界面,揭示了高压促进C-C偶联与抑制盐沉积的机制;
能耗优势显著——相较于常压电解再压缩流程,该策略避免了反复降压-升压,整体能耗更低,展现出将CO2捕集转化为经济收益的潜力。
机理解析
该研究结合第一性原理计算与高压工况拉曼光谱,揭示了高压作用下的两个关键机制:
CO吸附构型改变——高压提高局部CO2浓度,调控*CO中间体比例和促进C–C偶联,从而选择性生成C2H4;
盐析抑制效应——高压条件下,反应主要在催化剂-膜界面区域,压力抑制碳酸根迁移到外催化剂层与碱金属阳离子结合,从而有效避免碳酸氢盐在气体扩散层(GDL)背面沉积。
这一“高压驱动”效应不仅突破了常压体系中乙烯选择性和稳定性的瓶颈,也为CO2电化学转化的长期工业应用提供了新范式。
图文导读

图1 :高压CO2资源化技术路线——CO2从烟道气捕集、纯化、加压,到高压电解直接产C2H4,形成价值链。

图2:通过理论计算与表征揭示单原子修饰Cu催化剂在高压气相CO2R中促进C–C偶联与C2H4生成。

图3. In1/Cu在高压下表现出稳定的高C2H4选择性与电流密度,并抑制盐析。

图4. 器件工况拉曼光谱与理论分析表明高压促使碳酸氢根迁移至界面,从而降低C–C偶联能垒。

图5. 捕集的高压CO2在MEA中高效转化为C2H4,实现长时稳定运行和积极的技术经济前景。
结语
该研究首次实现了直接利用高压捕集CO2(HP-cCO2)电化学升值为乙烯,不仅显著提升了C2H4选择性与稳定性,还兼顾能耗与经济效益,展示了CO2捕集由“成本”走向“利润”的可能性。这一成果为CO2资源化利用开辟了新路径,也为未来工业级碳循环经济提供了新思路。
团队介绍

卢旭博士分别于2012、2013、2017年于香港大学机械工程系取得本科、硕士、博士学位,2017至2020年于美国耶鲁大学化学系进行博士后研究,2021年3月于沙特阿卜杜拉国王科技大学(KAUST)独立建组,专注高压电催化。团队成立迄今,原创科研成果已发表在《自然 · 催化》、《自然 · 通讯》(3篇)、JACS、ACS Catalysis、《德国应用化学》、Chemical Engineering Journal等国际顶级期刊,并由沙特阿美、ACWA Power、NEOM-ENOWA等公司资助进行工业级电解槽研发。
参考文献
Liang Huang, Ge Gao, Jiwu Zhao, William L. Roberts, Xu Lu*. Electrocatalytic upcycling of high-pressure captured CO2 to ethylene. Nature Catalysis (2025) DOI: 10.1038/s41929-025-01411-9.